MOFs衍生M/N掺杂碳基氧还原催化剂的制备及其性能研究

发布时间：2024-05-20 22:47

　　燃料电池作为新一代能源转换技术,受限于阴极氧还原过程(ORR)中对铂基催化剂的依赖,无法实现大规模的商业化应用。过渡金属和氮共掺杂的碳基材料(M/N-C)催化剂,因具有价格低、制备方法简单、催化活性高、稳定性好等优点,被认为是最有望取代铂基催化剂作为燃料电池阴极氧还原催化剂的材料之一。金属有机框架材料(MOFs)具有结构的开放性、成分和结构的高度可控性等优点,成为制备M/N-C催化剂的理想前驱体选择。但是,MOFs也存在着一些固有缺陷:(1)单纯的MOFs材料大多是纳米级别分散的颗粒,碳化后导电性差;(2)MOFs材料碳化后表面多为微孔,阻碍了活性位点的暴露;(3)MOFs材料作为催化剂使用时,颗粒容易粘结团聚,严重影响了催化剂的使用寿命。为解决以上问题,本文分别采用添加调节剂控制生长过程和添加碳载体的方法,由MOFs材料衍生制备了氮掺杂交联结构碳基材料和过渡金属、氮共掺杂的一维、二维碳基材料,提高了材料的导电性和活性位点暴露率,使其具有与商业铂碳相媲美的催化性能。具体研究方案如下:(1)以硝酸锌和2-甲基咪唑为前驱体,在水杨酸的调节下一步可控制备交联结构沸石咪唑酯骨架结构材料ZIF-...

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 燃料电池概述
        1.1.1 引言
        1.1.2 燃料电池工作原理及问题
        1.1.3 阴极氧还原过程(ORR)及其催化剂特点
    1.2 金属有机框架材料MOFs
        1.2.1 概述
        1.2.2 沸石咪唑酯骨架结构材料ZIFs
        1.2.3 MOFs材料和ZIFs材料研究进展
    1.3 非贵金属M/N-C催化剂
        1.3.1 掺杂氮元素催化机理
        1.3.2 碳载体
            1.3.2.1 概述
            1.3.2.2 CNTs的表面修饰条件
            1.3.2.3 CNTs的表面修饰方法及作用
    1.4 本文主要研究内容
第二章 水杨酸调节ZIF-8 可控生长制备交联结构N-C-L催化剂
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 原料与试剂
        2.2.2 材料制备
            2.2.2.1 80nm ZIF-8 的制备
            2.2.2.2 交联结构ZIF-8 的制备
            2.2.2.3 颗粒状N-C催化剂材料的制备
            2.2.2.4 交联结构N-C-L催化剂材料的制备
        2.2.3 材料的物性表征
        2.2.4 材料的电化学分析测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 催化剂的物性表征
        2.3.2 催化剂的电化学测试
    2.4 小结
第三章 CNTs表面担载ZIF-67 制备一维Co/N-CNTs催化剂
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 原料与试剂
        3.2.2 材料制备
            3.2.2.1 200nm ZIF-67 的制备
            3.2.2.2 CNTs担载ZIF-67 材料的制备
            3.2.2.3 CNTs-COOH-900 的制备
            3.2.2.4 Co/N-C催化剂的制备
            3.2.2.5 一维Co/N-CNTs催化剂的制备
        3.2.3 材料的物理表征
        3.2.4 材料的电化学测试
    3.3 结果与分析
        3.3.1 催化剂的物性表征
        3.3.2 催化剂的电化学测试
    3.4 小结
第四章 GO表面担载5%Co-ZIF-8 制备二维Co/N-GO催化剂
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 原料与试剂
        4.2.2 材料制备
            4.2.2.1 氧化石墨烯(GO)的制备
            4.2.2.2 80nm ZIF-8和200 nm ZIF-67 的制备
            4.2.2.3 5%Co-ZIF-8 的制备
            4.2.2.4 ZIF-67-GO材料的制备
            4.2.2.5 5%Co-ZIF-8-GO材料的制备
            4.2.2.6 颗粒状N-C催化剂材料和Co/N-C催化剂材料的制备
            4.2.2.7 颗粒状5%Co/N-C催化剂材料的制备
            4.2.2.8 二维片状Co/N-GO催化剂材料的制备
            4.2.2.9 二维片状5%Co/N-GO催化剂材料的制备
    4.3 结果与分析
        4.3.1 催化剂的物性表征
        4.3.2 催化剂的电化学测试分析
    4.4 小结
第五章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
参考文献
致谢
在学期间的研究成果及发表的学术论文



本文编号：3979234