14高放核废物地质处置中工程屏障研究新进展

发布时间：2016-10-22 14:09

本文关键词：高放核废物地质处置中工程屏障研究新进展，由笔耕文化传播整理发布。

第25卷第4期；岩石力学与工程学报Vol.25No.4；2006年4月ChineseJournalofR；高放核废物地质处置中工程屏障研究新进展；崔玉军1，陈宝23；(1.国立路桥大学岩土力学教育与研究中心，法国巴；2.同济大学地下建筑与工程系，上海200092；；摘要：中国对该课题的研究始于1985年，但是长期；中图分类号：TL942+.21文献标识码：A

第25卷第4期

岩石力学与工程学报 Vol.25 No.4

2006年4月 Chinese Journal of Rock Mechanics and Engineering April，2006

高放核废物地质处置中工程屏障研究新进展

崔玉军1，陈宝23

，

(1. 国立路桥大学岩土力学教育与研究中心，法国巴黎；

2. 同济大学地下建筑与工程系，上海 200092；3. 同济大学岩土工程重点实验室，上海 200092)

摘要：中国对该课题的研究始于1985年，，但是长期以来未能引起足够的关注，相关研究项目也非常有限。近年来，随着中国经济的快速增长，能源短缺问题越来越严重，发展和利用核能已作为一种主要的解决方案，因此核废物的安全处置则成为现实的重要课题。中国在利用膨润土作为工程隔绝材料方面的研究工作，主要限于选择合适的膨润土，而高庙子膨润土作为最终选择的缓冲材料，其基本物理–化学特性已得到确定，但有关热–水–力耦合的试验尚未开展，相关课题的研究也尚需努力。鉴于国际上已对多种其他备选膨润土进行过大量研究，有关成果可望用于指导即将在中国进行的高庙子膨润土试验研究。此文的主要目的就是为中国核废物的地质处置研究提供一些有益的经验。首先，介绍使用基于膨润土的工程隔绝核废物地质处置方法，这一方法已为广泛接受；然后，介绍膨润土的选择标准，地质–化学特性、热–水–力性态(包括微观结构、宏观性态、接缝性态和数值分析)，以及在放射性废物处置过程中产生的气体对工程隔绝层的影响等，通过不同实例来展示试验原理和主要结果；最后，对近期国内外研究成果和未来发展前景进行总结。关键词：高放废物；地质处置；工程屏障；膨润土

中图分类号：TL 942+.21 文献标识码：A 文章编号：1000–6915(2006)04–0842–06

RECENT ADVANCES IN RESEARCH ON ENGINEERED BARRIER FOR

GEOLOGICAL DISPOSAL OF HIGH-LEVEL RADIOACTIVE

NUCLEAR WASTE

CUI Yujun1，CHEN Bao23

，

(1. CERMES，L′Ecole Nationale des Ponts et Chaussées，Paris，France；

2. Department of Geotechnical Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，China； 3. Key Laboratory of Geotechnical Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，China)

Abstract：In China，the issue of nuclear waste disposal was started in 1985，but without paying significant attention and therefore the progress has been quite limited. Recently，with the impressive economic boom in China，energy shortage has become a more and more serious problem. In this study，nuclear energy is considered as one of the alternative solutions. Obviously，the issue on nuclear waste disposal becomes important actuality. In this paper，the research state in China about the bentonite as engineered barrier material was first presented. As a whole，the selection of Gaomiaozhi(GMZ) bentonite as buffer material has been performed，and its physicochemical characteristics have been identified. No thermo-hydro-mechanical(THM) tests have been carried out yet. Considering that significant work has been performed over the world on other candidate bentonites，it seems to be of benefit to have an overview on the recent advances in order to better orientate the future research

收稿日期：2005–08–30；修回日期：2005–11–07

作者简介：崔玉军(1962–)，男，博士，1993年于法国路桥大学获博士学位，现任法国路桥大学岩土力学教育与研究中心教授、主任研究员，主要从事非饱和土力学方面的教学与研究工作。E-mail：cui@cermes.enpc.fr

第25卷第4期崔玉军等. 高放核废物地质处置中工程屏障研究新进展 ? 843 ?

work on GMZ bentonite. The main aim is therefore to provide some helpful experience and perspectives for the study on geological disposal of nuclear waste in China. Firstly，the disposal method is presented by using bentonite-based engineered barrier. It corresponds to the widely accepted concept，and no further research seems to be needed on this question. Secondly，the selection criteria of bentonite，its geochemical properties，thermo-hydro-mechanical behaviors including the relationship between microstructure and macroscopic behaviour，as well as the joint behaviour and numerical analysis，influence of gas generation during radioactive waste disposal on the engineered barrier are introduced. Different examples are given to illustrate either the experimental principle or the main results obtained. As mentioned above，only the issue on bentonite selection has been dealt with in China；and other issues should be studied with energy. Finally，some recent achievements are summarized and some perspectives are given.

Key words：high-level radioactive waste(HLW)；geological disposal；engineered barrier；bentonite

利于吸收围岩水压力和膨胀力；(5) 物理化学特性较稳定，保证处置系统整体在高温、化学梯度及水蒸汽等作用下的长期安全。

自20世纪80年代末，世界上有关国家的核废物管理中心相继提出了使用不同的填充料。有的建议使用水泥，但大多数建议使用膨润土或膨润土和骨料的混合物。使用的骨料可以是粉碎的花岗岩，也可以是石英质砂土。填加骨料的主要目的是为了提高工程屏障的热传递特性和改善其力学强度指标，并减少工程造价。

中国目前在膨润土缓冲材料的研究上已经取得了一定的进展。首先在矿床筛选方面作了大量的对比研究工作[5]，先后对广西宁明矿床、新疆乌兰林格矿床、内蒙古高庙子矿床、江苏句容甲山矿床、河北宜化堰家沟矿床、新疆托克逊柯尔碱矿床、安徽新潭矿床、湖北上熊矿床、山东涌泉庄矿床、浙江平山矿床、山西抢风岭矿床和广西上思矿床进行了储量和化学特性的分析。内蒙古高庙子矿床以其储量大(127.31×106 t)、交通方便、矿床工作程度高、开采技术条件好、无矿床充水问题等优点被认为是最佳矿床。刘月妙、温志坚等[6

～9]

1 引言

四十多年来，高放射性废物处置问题一直是至关重要的环境课题，许多国家对此十分关注。早在1985年中国就已开始在该领域进行研究，但当时并未深入开展[1

，2]

。近年来，随着国民经济的蓬勃发

展，能源短缺逐渐成为中国所面临的严峻问题，使得中国越来越重视核能的利用和发展。预计到2010年核能发电量将达到20 GW·h，到2020年为32～40 GW·h；同时也将产生大量的核废物，到2010年为1 000 t，到2015年为2.0×103 t。估计核废物产生的速度在2020年将达到每年1 000 t。因此，核废物处置已经成为有待急迫解决的课题，有必要针对上述问题寻找适当而合理的工程解决方案。

目前世界上广泛认可的高放核废物地质处置方法是深埋于稳定的地层中(500～1 000 m)。通常采用的是多屏障方法，包括围岩地质屏障，基于膨润土工程屏障和废物贮存容器屏障。对于工程屏障，R. Pusch(1979)[3]建议使用压密钠基膨润土，因其具有以下优点：(1) 渗透性低，可以减慢地下水渗流从而减缓核物质的迁移；(2) 高阳离子交换能力，可以通过阳离子交换作用来吸附释放出来的核素；(3) 热传导系数较大，可避免产生过大的热力梯度；(4) 力学强度较高，可以支撑废物容器的重量；(5) 较好的力学特性，以保证工程屏障的整体性，这些特性包括塑性指标和膨胀指标。

R. N. Yong等(1986)[4]又补充了以下优点：(1) 压缩性高，利于加工、处理和运输；(2) 干燥条件下(在靠近废物容器处)收缩性低，可避免工程屏障因出现裂缝而导致破坏；(3) 膨胀力适中，过高的膨胀力将引起处置系统的整体损坏；(4) 变形性适中，有

对高庙子膨润土

的物理化学特性进行了分析，结果表明其蒙脱石含量可高达80.9%，具有高阳离子交换能力和膨胀能力。高压固结仪的膨胀力试验结果表明，在干密度为1.46 g/cm3和含水量为23.99%的条件下，膨胀力可达4.75 MPa。此外，对该土的热传导系数进行的测定结果表明，热传导系数与土的压实压力和含水量成正比。Chen Bao等(2006)[10]利用吸力控制技术对其持水特性进行了测定。

目前对高庙子膨润土的热–力–渗耦合特性的研究少见报道。本文对目前国际上在这方面的研究进展作一简单介绍，以便对中国核废物地质处置的

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科学研究提供一些可借鉴的经验。影响，例如孔隙比、渗透系数、扩散系数、膨胀力等。

从目前的研究状况来看，由于试验周期较长和试验控制困难，大部分工作与理论模型建立和数值分析有关，可以利用的试验数据却很少。

2 膨润土矿的选择

膨润土矿的选择一般需经过以下几个步骤：(1) 膨润土矿藏勘探；(2) 对可利用的矿藏进行储量评估；(3) 对满足储量的矿藏(按西班牙国家标准应大于110 t)进行取样分析。

目前为国际社会广泛接受的黏土特性与标准包括矿物纯度、水的滞留特性、可塑性、低渗透性、较高的膨胀力和较好的导热性。在膨润土初选过程中，主要分析指标是黏粒含量(＜2 μm)、蒙脱石含量、离子交换能力、有机物质含量、钙质含量和膨胀力等，其中蒙脱石含量常被作为选料的重要指标，按西班牙国家标准，应为70%～75%。表1给出了西班牙3种膨润土的各种指标及其最低容许值[11]。

表1 3种西班牙膨润土的各种指标值及最低容许值[11] Table 1 Characteristics and corresponding limited values

of three Spanish bentonites

参数最低容许值 Cerro del Aguila Santa Barbara

[11]

4 热–水–力耦合特性

对于热–水–力耦合特性，需要考虑以下2个主要方面：(1) 土的膨胀特性，包括在各种吸力下膨胀压力的大小和膨胀能力的高低，影响因素有：压力、密实度、初始含水量、围岩刚度等；(2) 温度、吸力和应力共同作用下土的弹塑性本构关系。

目前大部分工作所涉及的是饱和土在100 ℃以下的特性，很少涉及到高于100 ℃和非饱和状态的特性。造成这一状况的主要原因，一是热–水–力耦合现象很复杂，二是试验难度大，能用于数值分析的数据很少，有关试验包括：室内基础试验，室内小模型试验和现场试验，图1给出了用于饱和压实膨润土热力学特性研究的高压三轴仪[13

，14]

黏粒含阳离子交有机物

钙质含膨胀力量(＜2 蒙脱石换能力质含量

含量/% 量/%/MPa－

μm)/% /(meg·(100g)1) /% ＞80 93 85

＞60 82 –

＞60 77

＜0.2 0.07

＜6–

– 6 12

。此

仪器采用三台GDS设备，一台用于施加轴向压力，一台用于施加反压力，一台用于施加围压并同时量测体积变化，并用围在三轴仪上的电阻线圈实现温度控制。

49 0.37 0.1

Yuncos 88 81 73 0.09 5.04

同法国(黏土岩)、比利时(黏土)、瑞士(黏土)、德国(盐岩)一样，目前乌克兰也初步决定采用无工程屏障的地质处理办法。在对黏土岩和盐岩进行评价的同时，也对该国的黏土分布及其特性进行了评估分析，以评定其作为工程屏障的可能性。在黏土的矿藏选址上，除储量之外，较重要的评价标准包括土的核素吸附能力和黏土矿物质的热稳定性[12]。

目前国际上用于核废物地质处置的膨润土中较有代表性的是美国的MX–80黏土(主要钠基)、法国的FoCa黏土(钙基)和日本的Kunigel V1(钠基)等。

图1 高压三轴室[13，14] Fig.1 High pressure triaxial cell[13，14]

3 地质化学特性

概括地说，地质化学特性包括以下3个方面： (1) 膨润土与围岩孔隙水的相互作用和膨润土与由混凝土退化产生的碱性物质的相互反应；(2)

图2为室内大型试验CIEMAT的原理示意图[15]，将压实块状膨润土衬砌在一金属容器里，核废物容器由2个电加热器替代。试验时，在不同位置对湿度、相对湿度、含水量、位移等进行连续跟踪测量，所得数据既可帮助解释一些复杂的物理化学现象，又可用来验证数值分析模型。

膨润土长期的特性；(3) 地质化学过程对各参数的

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存在于膨润土与废物容器之间，以及膨润土与围岩之间，这些接触面的存在对工程屏障的特性影响很大。图4表示了用3个压力传感器验证接缝愈合特性的试验装置[18]。镶嵌传导器的金属板是可移动的，以便测定不同的接缝厚度。随着水的渗透，土的膨胀会使接缝慢慢愈合，而愈合后的强度与膨胀时间有关。试验过程中，通过提高水压力的方法来测定愈合后的强度。

图2 CIEMAT的大型模型试验装置图[15] Fig.2 General layout of the mock-up experiment at

CIEMAT[15]

膨胀压力i 3个总压力传感器

可移动探头

厚度为d的膨胀空间流出 S = 0

膨胀压力i

不锈钢分离器

图3为西班牙花岗岩处置库的纵断面图[16

，17]

，

该项是由ENRESA主持的现场试验项目(AGP)，并从1990年开始进行，周围地层为花岗岩、黏土和盐岩。项目研究确定的高放废物处置方法，是将废物储存罐置于在地层深部开挖形成的处置库支巷道的中央，周围用膨润土密封。在饱和地层(黏土和花岗岩)中，密封材料为压实膨润土，而用于水平巷道和洞室的回填材料为黏土和砂的混合物。储存罐附近膨润土的干密度为1.65 g/cm3，厚度为0.75 m，温度不超过100 ℃。

100 mm

图4 接缝试验[18] Fig.4 Joint test[18]

对于数值分析，总的来说需要考虑四个方面。第一是热传递：热传导，由液相水引起的热对流，由气相水引起的热对流，由气体引起的对流和相的变化。第二是水的迁移，通常用Darcy定律来描述液相水的迁移，气相水则用Fick定律来描述。第三是气体流动，通常气相气体用Darcy定律来描述，而溶解气体的扩散用Fick定律来描述。第四是土的本构关系，即在应力、吸力和温度耦合作用下的土体特性。

数值分析得到的有代表性的结果[19]有： (1) 热传递

最主要的传递机制是传导，热传导系数的变化对热传递的影响很大。工程屏障的水化速度通过影响热传导系数而影响屏障中的温度变化，水化速度加快会降低土体中的温度。

(2) 渗透特性

影响工程屏障饱和时间的主要因素是土体厚度及围压的渗透系数，通常由于围岩渗透性很低，膨润土的渗透性对其饱和时间影响不大。根据水化条件不同，工程屏障饱和所需要时间从几十年到几百年不等。由于温度变化引起的气相水迁移会对膨润

图3 西班牙花岗岩处置库的纵断面图[16reference granite[16，17]

，17]

Fig.3 Longitudinal section of a disposal drift for the Spanish

在热–水–力耦合特性研究过程中，观察土的微观结构是很重要的环节，因为这将有助于解释所观察到的宏观力学效应、吸力效应、温度效应甚至时间效应，通常用的方法是压汞仪法、电子显微镜观察等。

由于工程屏障是由膨润土压块衬砌而成，块与块之间不免存在一定的空隙，同样的空隙接触面也

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土的饱和过程产生很大的影响。由于在贮存容器周围的温度较高，土体失水引起水往外围迁移。总之，气相水的迁移会加快外围土的饱和过程。高温条件下气相水压力会达到一个较大的值，成为气体压力中的主要部分。在某些情况下，由此引起的高气压将控制整个土体的渗透性。温度升高引起水化加快的主要机制有两个，一是液相水的黏滞性降低，二是围岩中水压力上升。

(3) 水力特性

土体中最终的应力状态主要取决于围岩的变形性和土的密实度，其他因素(包括土体厚度)对其影响不明显。在围岩刚度很大的情况下，土体中的最终应力值接近于土的膨胀压力。随着围岩变形性的提高，这个应力值会随之降低。应力在土体中的分布相对较均匀，尤其是径向应力。围岩与土体接触面的移动一般较小，因此土体的孔隙比变化不大，土体中某一部分的膨胀会被另一部分的压缩所补偿。围岩中的应力变化绝大部分是由温度效应引起的，膨润土的膨胀只影响到小范围内的邻近区域。

膨润土-砂

膨润土– 混合物

砂混合物

填充填充

入口水平入口水平

支巷道支巷道

花岗岩花岗岩

水/气水/气

迁移迁移

3.0 m 施工施工

接缝接缝

4.5 m 混凝土混凝土贮存室贮存室

（水饱和）(水饱和)

回填物回填物

气体气体

注入注入

气体气体

迁移迁移

气气

φ 4.0 m

高渗透性剪切带高渗透性剪切带

图5 气体迁移试验[20] Fig.5 Gas migration test[20]

室中进行，贮存室由垂直钻孔开挖形成。这些密封材料形成了工程屏障系统，主要为膨润土和砂的混合物。与核废物处置库竖井相比，试验比例为1∶10。从贮存室中央注入气体，以模拟实际气体产生的情况，同时监测和评判整个工程屏障系统和附近地层圈的性状。

5 气体产生及其迁移

气体的产生主要来自于以下几个方面：(1) 在低氧或无氧条件下金属容器因腐蚀而产生的氢气；(2) 水受辐射而产生的氢气；(3) 由微生物作用使有机物质变质而产生的二氧化碳、甲烷、硫化氢、氮气等气体；(4) 由α射线作用引起的氦气；(5) 有机

6 结论

本文对目前工程屏障特性研究的进展状况作了一些简单介绍，可总结归纳出以下几点：

(1) 用膨润土或膨润土与其他骨料的混合物作填充材料已得到普遍的公认。

(2) 膨润土的选择主要取决于其蒙脱石的含量和膨润土的储量。

(3) 对地质化学方面的研究工作目前仅限于理论分析和数值模拟，需要补充大量的试验工作。

(4) 对热–水–力的耦合分析上，在温度低于100 ℃和土为饱和的条件下，从理论上和试验上都取得了一定的成果，但对于高于100 ℃和非饱和状态了解甚少。目前已经开发的数值分析方法可用来分析解释一些工程现象，但其验证还需试验数据作支撑。观察土的微观结构是了解各种复杂条件下土特性的重要手段，应更广泛地应用。接触面的厚度对整个地质处置系统的安全稳定性影响很大，从理论上和试验上都应对其引起重视。

(5) 对气体产生及其迁移的研究，目前仅较清楚地了解其机制，但有关其对整个地质处置系统安全稳定性影响的分析还需大量的试验数据，尤其是室内小型试验和现场试验数据作依据。

物质受到辐射产生的氢气等。

其中金属物质的腐蚀是气体产生的主要因素。对之分析较为复杂，因为这涉及到其产生的三种环境：一是在渗水之前的大气条件下；二是在非饱和状态下；三是在饱和状态下。目前这方面的工作大部分还处于理论分析阶段，主要问题是试验数据贫乏。

气体的产生对整个处置系统的安全性有很大影响，产生的高气压可能破坏工程屏障的整体性；压力梯度的增加会加快水的迁移及核素的移动；过多的辐射气体、有毒气体和易燃气体会对整个生物圈造成不良影响。由于问题的重要性和复杂性，一般需要对试验进行大力度的投入，以便获得数据进行数值分析模拟。图5为一现场气体迁移(gas migration test，GMT)试验示意图[20]，试验模拟某中等深度的核废物地质处置库周边水和气的流动。试验在花岗岩地层中一个被各种密封材料包裹的混凝土贮存

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