分子模拟研究芳香类污染物在大气冰表面的吸附机制

发布时间：2024-04-24 04:25

　　环境界面对污染物的分布、反应活性、形态转化和生物有效性等均产生重要影响。气/冰界面是非常重要的环境界面之一,包括地表的冰和雪,以及大气对流层上空和平流层的冰晶等。由于较大的比表面积,冰晶或雪粒可以通过物理或化学作用,吸附大气中的有机污染物。气/冰界面的吸附作用可以通过改变吸附质的电子结构特征,进而改变其化学反应活性,最终影响污染物在环境中的迁移、转化行为。特别是对于环境中存在的众多持久性有毒物质,它们不仅具有很强的毒害性,而且在环境中长时间存在,更易于在气/冰界面积累,最终影响其环境暴露与风险。因此,本文针对大气持久性有毒物质在环境气/冰界面上的吸附行为,围绕硝基苯和苯胺等21种代表性芳香类化合物在冰表面的吸附机制这个核心科学问题,采用量子化学计算和分子力学模拟相结合的手段开展研究,得到如下研究结果:(1)在分子水平下分析了由单取代苯、多卤代苯、多环芳烃和二噁英等组成的21种芳香类化合物在冰表面的吸附机制,发现苯环的存在使它们优先平行吸附在冰表面,含N,O原子的分子可以与冰表面水分子形成氢键,且部分化合物能与冰表面的O-H键形成O-H…π型氢键。不同类型氢键的形成会影响吸附能的大小,其...

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 研究背景和选题依据
    1.1 大气中冰雪的组成和性质
    1.2 冰雪中污染物的来源及研究概述
    1.3 冰雪对污染物迁移转化行为的影响
    1.4 分子模拟概述
        1.4.1 量子化学方法基本原理
        1.4.2 密度泛函理论
        1.4.3 分子力学方法理论概述
        1.4.4 分子动力学(MD)模拟
        1.4.5 蒙特卡罗(MC)模拟
        1.4.6 分子模拟软件
    1.5 选题依据、内容和关键科学问题
        1.5.1 研究内容
        1.5.2 技术路线
2 量子化学方法研究污染物在冰表面的吸附行为
    2.1 引言
    2.2 计算方法
        2.2.1 冰模型构建、结构优化和能量计算
        2.2.2 QSAR模型建立及数据收集
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 模型化合物在冰表面的吸附构型和吸附能
        2.3.2 寻找吸附能相关的描述符建立QSAR模型
    2.4 小结
3 硝基苯和苯胺在冰表面吸附的蒙特卡罗模拟
    3.1 引言
    3.2 冰模型构建及力场选择
        3.2.1 冰模型建立和蒙特卡罗模拟
        3.2.2 硝基苯和苯胺分子力场优化
    3.3 硝基苯在冰表面吸附研究的结果与讨论
        3.3.1 硝基苯力场参数优化结果
        3.3.2 硝基苯的吸附等温线
        3.3.3 硝基苯在冰表面的吸附层特征
        3.3.4 多种模拟手段比较
    3.4 苯胺在冰表面吸附研究的结果与讨论
        3.4.1 苯胺力场参数优化结果
        3.4.2 苯胺的吸附等温线
        3.4.3 苯胺在冰表面的吸附层特征
        3.4.4 多种模拟手段比较
    3.5 小结
4 结论与展望
    4.1 结论
    4.2 展望
参考文献
附录Ⅰ-Ⅲ
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3963228