分子印迹技术在提高催化选择性方面的应用研究
发布时间：2024-04-25 01:11
有机污染物的去除是环境修复领域一项比较棘手的问题。近年来,高级氧化技术由于可以有效的处理有机污染废水,因此得到了广泛的研究。相比于以羟基自由基(·OH)为基础,以硫酸根自由基(SO4·-)为基础的高级氧化技术在处理有机污染物过程中表现出更加优异的性能。例如,p H适应范围广、氧化能力强和稳定性高等。四氧化三铁磁性纳米颗粒(Fe3O4 MNPs)不仅催化活性高,而且本身具有磁性,环保无毒,被广泛应用于活化过硫酸盐。但是常规的过硫酸盐高级氧化体系对于目标污染物的降解去除不具备选择性,对于环境中高毒性、低浓度、难以吸附在催化剂表面的污染物处理效果不理想。分子印迹技术是一种制备对模板分子有特异选择性的聚合物的技术,制备的聚合物适应范围广,稳定性高,使用寿命长。故本研究将高级氧化技术和分子印迹技术相结合,以达到对目标污染物选择性快速去除的目的。首先,本研究对高级氧化体系中的催化剂和氧化剂进行筛选并对降解p H适应范围以及降解机理进行评价,为后续的研究奠定基础。选择磺胺二甲基嘧啶(SMT)为模式污染物,在其他条件一致的前提下,共沉淀法合成的Fe3O4 MNPs催化活性更强,以过硫酸钠为氧化剂的去除...
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 研究背景
1.1.1 有机污染物
1.1.2 常见的处理有机污染物的方法
1.2 基于羟基自由基的传统高级氧化技术
1.2.1 羟基自由基的作用机理
1.2.2 Fenton氧化法
1.2.3 光Fenton氧化法
1.2.4 电Fenton氧化法
1.2.5 超声辅助Fenton氧化法
1.2.6 光催化氧化法
1.3 基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术
1.3.1 硫酸根自由基的作用机理
1.3.2 热活化体系
1.3.3 紫外光活化体系
1.3.4 碱活化体系
1.3.5 过渡金属均相活化体系
1.3.6 过渡金属非均相活化体系
1.4 分子印迹技术概述
1.4.1 分子印迹的原理
1.4.2 分子印迹技术提高TiO2催化选择性方面的应用
1.4.3 分子印迹技术提高Fe3O4催化选择性方面的应用
1.5 本论文的研究目的、内容及技术路线
1.5.1 研究目的
1.5.2 研究内容
1.5.3 技术路线
2 过硫酸盐高级氧化体系的筛选和评价
2.1 实验药品与仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 实验内容
2.2.1 多元醇法制备Fe3O4 MNPs
2.2.2 共沉淀法制备Fe3O4 MNPs
2.2.3 SMT标准曲线的绘制
2.2.4 吸附实验
2.2.5 降解实验
2.3 材料表征
2.3.1 X射线衍射分析(XRD)
2.3.2 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.3 氮气吸附脱附分析(BET)
2.3.4 扫描电镜分析(SEM)
2.4 实验结果与讨论
2.4.1 不同方法制备的Fe3O4 MNPs表面结构特征分析
2.4.2 不同方法制备的Fe3O4 MNPs吸附性能考察
2.4.3 不同方法制备的Fe3O4 MNPs形貌分析
2.4.4 不同方法制备的Fe3O4 MNPs催化性能考察
2.4.5 不同氧化剂对于降解作用的影响
2.4.6 不同方法制备的Fe3O4 MNPs表面元素价态分析
2.4.7 悬浊液状态的Fe3O4 MNPs对于降解作用的影响
2.4.8 探究p H适应范围
2.4.9 探究自由基类型
2.5 本章小结
3 分子印迹技术提高催化选择性的研究
3.1 实验药品与仪器
3.1.1 实验药品
3.1.2 实验仪器
3.2 实验内容
3.2.1 实验设计思路
3.2.2 共沉淀法制备Fe3O4 MNPs
3.2.3 磁性分子印迹复合材料制备
3.2.4 MB、MO和Rh B标准曲线的绘制
3.2.5 吸附实验
3.2.6 降解实验
3.2.7 亚铁离子浓度测定
3.3 材料表征
3.3.1 扫描电镜分析(SEM)
3.3.2 透射电镜分析(TEM)
3.3.3 X射线衍射分析(XRD)
3.3.4 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)
3.3.5 氮气吸附脱附分析(BET)
3.4 实验结果与讨论
3.4.1 Fe Cl3溶液浓度的优化
3.4.2 洗脱曲线
3.4.3 形貌及表面元素分析
3.4.4 降解条件优化
3.4.5 特异性降解对照实验
3.4.6 选择性降解对照实验
3.4.7 自由基猝灭实验
3.4.8 吸附动力学曲线及拟合曲线
3.4.9 吸附等温线拟合曲线
3.4.10 吸附性能分析
3.4.11 铁浸出量曲线
3.4.12 磁性变化探究
3.4.13 傅里叶变换红外光谱分析
3.4.14 重复利用率
3.4.15 降解前后材料表面结构特征分析
3.5 本章小结
4 添加表面活性剂对印迹复合材料催化选择性的影响
4.1 实验药品与仪器
4.1.1 实验药品
4.1.2 实验仪器
4.2 实验内容
4.2.1 共沉淀法制备Fe3O4 MNPs
4.2.2 添加表面活性剂的磁性分子印迹复合材料制备
4.2.3 吸附实验
4.2.4 降解实验
4.3 材料表征
4.3.1 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)
4.3.2 透射电镜分析(TEM)
4.3.3 石英晶体微天平(QCM)
4.4 实验结果与讨论
4.4.1 添加SDBS前后的降解对照实验
4.4.2 催化剂和氧化剂的用量优化
4.4.3 傅里叶变换红外光谱分析
4.4.4 形貌分析
4.4.5 SDBS用量优化
4.4.6 选择性降解对照实验
4.4.7 吸附和降解同步异步对比分析
4.4.8 自由基猝灭实验
4.4.9 吸附动力学曲线及拟合曲线对比
4.4.10 实际应用-石英晶体微天平
4.5 本章小结
结论
参考文献
附录A 论文使用符号缩写
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3963776
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【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 研究背景
1.1.1 有机污染物
1.1.2 常见的处理有机污染物的方法
1.2 基于羟基自由基的传统高级氧化技术
1.2.1 羟基自由基的作用机理
1.2.2 Fenton氧化法
1.2.3 光Fenton氧化法
1.2.4 电Fenton氧化法
1.2.5 超声辅助Fenton氧化法
1.2.6 光催化氧化法
1.3 基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术
1.3.1 硫酸根自由基的作用机理
1.3.2 热活化体系
1.3.3 紫外光活化体系
1.3.4 碱活化体系
1.3.5 过渡金属均相活化体系
1.3.6 过渡金属非均相活化体系
1.4 分子印迹技术概述
1.4.1 分子印迹的原理
1.4.2 分子印迹技术提高TiO2催化选择性方面的应用
1.4.3 分子印迹技术提高Fe3O4催化选择性方面的应用
1.5 本论文的研究目的、内容及技术路线
1.5.1 研究目的
1.5.2 研究内容
1.5.3 技术路线
2 过硫酸盐高级氧化体系的筛选和评价
2.1 实验药品与仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 实验内容
2.2.1 多元醇法制备Fe3O4 MNPs
2.2.2 共沉淀法制备Fe3O4 MNPs
2.2.3 SMT标准曲线的绘制
2.2.4 吸附实验
2.2.5 降解实验
2.3 材料表征
2.3.1 X射线衍射分析(XRD)
2.3.2 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.3 氮气吸附脱附分析(BET)
2.3.4 扫描电镜分析(SEM)
2.4 实验结果与讨论
2.4.1 不同方法制备的Fe3O4 MNPs表面结构特征分析
2.4.2 不同方法制备的Fe3O4 MNPs吸附性能考察
2.4.3 不同方法制备的Fe3O4 MNPs形貌分析
2.4.4 不同方法制备的Fe3O4 MNPs催化性能考察
2.4.5 不同氧化剂对于降解作用的影响
2.4.6 不同方法制备的Fe3O4 MNPs表面元素价态分析
2.4.7 悬浊液状态的Fe3O4 MNPs对于降解作用的影响
2.4.8 探究p H适应范围
2.4.9 探究自由基类型
2.5 本章小结
3 分子印迹技术提高催化选择性的研究
3.1 实验药品与仪器
3.1.1 实验药品
3.1.2 实验仪器
3.2 实验内容
3.2.1 实验设计思路
3.2.2 共沉淀法制备Fe3O4 MNPs
3.2.3 磁性分子印迹复合材料制备
3.2.4 MB、MO和Rh B标准曲线的绘制
3.2.5 吸附实验
3.2.6 降解实验
3.2.7 亚铁离子浓度测定
3.3 材料表征
3.3.1 扫描电镜分析(SEM)
3.3.2 透射电镜分析(TEM)
3.3.3 X射线衍射分析(XRD)
3.3.4 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)
3.3.5 氮气吸附脱附分析(BET)
3.4 实验结果与讨论
3.4.1 Fe Cl3溶液浓度的优化
3.4.2 洗脱曲线
3.4.3 形貌及表面元素分析
3.4.4 降解条件优化
3.4.5 特异性降解对照实验
3.4.6 选择性降解对照实验
3.4.7 自由基猝灭实验
3.4.8 吸附动力学曲线及拟合曲线
3.4.9 吸附等温线拟合曲线
3.4.10 吸附性能分析
3.4.11 铁浸出量曲线
3.4.12 磁性变化探究
3.4.13 傅里叶变换红外光谱分析
3.4.14 重复利用率
3.4.15 降解前后材料表面结构特征分析
3.5 本章小结
4 添加表面活性剂对印迹复合材料催化选择性的影响
4.1 实验药品与仪器
4.1.1 实验药品
4.1.2 实验仪器
4.2 实验内容
4.2.1 共沉淀法制备Fe3O4 MNPs
4.2.2 添加表面活性剂的磁性分子印迹复合材料制备
4.2.3 吸附实验
4.2.4 降解实验
4.3 材料表征
4.3.1 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)
4.3.2 透射电镜分析(TEM)
4.3.3 石英晶体微天平(QCM)
4.4 实验结果与讨论
4.4.1 添加SDBS前后的降解对照实验
4.4.2 催化剂和氧化剂的用量优化
4.4.3 傅里叶变换红外光谱分析
4.4.4 形貌分析
4.4.5 SDBS用量优化
4.4.6 选择性降解对照实验
4.4.7 吸附和降解同步异步对比分析
4.4.8 自由基猝灭实验
4.4.9 吸附动力学曲线及拟合曲线对比
4.4.10 实际应用-石英晶体微天平
4.5 本章小结
结论
参考文献
附录A 论文使用符号缩写
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3963776
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