北京市大气颗粒相中有机硝酸酯的季节变化规律及其生成机制的探究
发布时间：2023-08-29 23:00
有机硝酸酯(Organic Nitrates)是大气中一类活性含氮酯类化合物的总称,也是大气中氮氧化物(NOx)的一类重要的汇。气相中的ONs主要通过OH、NO3自由基和VOCs的氧化过程产生。ONs不仅消耗大气中的氧化剂,也可能在后续反应中释放NOx,从而影响光化学反应,以及臭氧的生成。另外,ONs对颗粒相中的有机物有一定的贡献。ONs因其前体VOCs的不同而种类众多,在城市地区和郊区也存在不同种类的组成和分布。本研究利用合成标样建立了基于GC-MS/MS的颗粒相(PM2.5)中有机硝酸酯的检测方法,确定了直链烷基硝酸酯以及三种苯基硝酸酯的定性定量离子对,并优化了仪器方法。利用加标回收率实验验证了该方法的可重复性及回收率,并进一步将该方法应用于实际环境样本的检测。环境样本中,7种待测物的总检出率为87%。本研究选择位于北京市城区的中央民族大学作为采样点,利用建立的分析方法对2018年9月、11月和2019年1月、3月、5月的PM2.5样本中C8-C12直链烷基硝酸酯进行了检测,并利用相同的定性定量...
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.2 国内外研究现状
1.2.1 颗粒相中有机硝酸酯的生成机制
1.2.2 颗粒相有机硝酸酯的定性及定量分析方法
1.2.3 烷基有机硝酸酯及芳香烃硝酸酯的研究现状
1.2.4 颗粒相中含氮无机盐离子的研究现状
1.3 研究目的与内容
第2章 大气颗粒相中直链烷基硝酸酯及芳香烃硝酸酯分析方法的建立
2.1 实验仪器与试剂
2.2 仪器参数与方法
2.3 样品采集及前处理
2.4 标准样品合成及鉴定
2.4.1 标准样品的合成
2.4.2 利用1H/13C NMR对合成标样进行定性
2.5 仪器方法的建立
2.5.1 烷基硝酸酯定性及定量离子的选择
2.5.2 芳香烃硝酸酯定性及定量离子的选择
2.5.3 仪器参数的优化
2.6 分析方法的验证
2.6.1 标准曲线的线性,及ONs的仪器检出限和方法检出限
2.6.2 分析方法的回收率验证
2.6.3 实际样本验证
2.7 本章小结
第3章 大气颗粒相中C8-C12直链烷基硝酸酯的季节及昼夜浓度变化
3.1 采样、实验、及数据处理
3.1.1 颗粒物样本的采集与保存
3.1.2 气象参数、PAN、NOx、O3以及颗粒相NO3数据采集及处理
3.1.3 实验仪器与试剂
3.1.4 PM2.5中ONs检测前处理
3.1.5 PM2.5中无机盐离子的前处理
3.1.6 仪器分析参数
3.1.7 质量保证与质量控制
3.1.8 数据分析
3.2 PM2.5中C8-C12直链烷基硝酸酯的浓度水平及组成
3.2.1 C8-C12直链烷基硝酸酯各单体的检出率,浓度范围及均值
3.2.2 C8-C12直链烷基硝酸酯的季节浓度水平变化
3.2.3 C8-C12直链烷基有机硝酸酯的季节及昼夜组成占比
3.2.4 C8-C12直链烷基硝酸酯的昼夜浓度差异
3.3 C8-C12直链烷基硝酸酯生成机制的初步探究
3.3.1 C8-C12直链烷基硝酸酯与NOx的浓度时间变化趋势
3.3.2 C8-C12直链烷基硝酸酯与NOx的浓度时间变化趋势
3.4 本章小结
第4章 大气颗粒相中C13-C16直链烷基硝酸酯及同分异构体的季节昼夜浓度变化
4.1 PM2.5样本中C13-C16直链烷基硝酸酯及同分异构体的识别.
4.2 C13-C16直链烷基硝酸酯的浓度变化趋势
4.3 C8-C16直链烷基硝酸酯的季节及昼夜组成占比
4.4 C13-C16直链烷基硝酸酯生成机制的探讨
4.4.1 C13-C16直链烷基硝酸酯、PAN与O3的浓度时间变化趋势
4.4.2 C13-C16直链烷基硝酸酯生成机制的初步探究
4.5 同分异构体的浓度变化及讨论
4.6 本章小结
第5章 结论与展望
5.1 主要结论
5.1.1 建立了基于GC-MS/MS颗粒相中直链烷基硝酸酯及芳香烃硝酸酯的检测方法
5.1.2 颗粒相中C13-C16直链烷基硝酸酯的季节及昼夜的浓度变化
5.1.3 颗粒相中C13-C16直链烷基硝酸酯的生成机制
5.1.4 同分异构体的浓度变化
5.2 研究展望
参考文献
附录
致谢
攻读学位期间发表的学术论文目录
本文编号：3844456
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.2 国内外研究现状
1.2.1 颗粒相中有机硝酸酯的生成机制
1.2.2 颗粒相有机硝酸酯的定性及定量分析方法
1.2.3 烷基有机硝酸酯及芳香烃硝酸酯的研究现状
1.2.4 颗粒相中含氮无机盐离子的研究现状
1.3 研究目的与内容
第2章 大气颗粒相中直链烷基硝酸酯及芳香烃硝酸酯分析方法的建立
2.1 实验仪器与试剂
2.2 仪器参数与方法
2.3 样品采集及前处理
2.4 标准样品合成及鉴定
2.4.1 标准样品的合成
2.4.2 利用1H/13C NMR对合成标样进行定性
2.5 仪器方法的建立
2.5.1 烷基硝酸酯定性及定量离子的选择
2.5.2 芳香烃硝酸酯定性及定量离子的选择
2.5.3 仪器参数的优化
2.6 分析方法的验证
2.6.1 标准曲线的线性,及ONs的仪器检出限和方法检出限
2.6.2 分析方法的回收率验证
2.6.3 实际样本验证
2.7 本章小结
第3章 大气颗粒相中C8-C12直链烷基硝酸酯的季节及昼夜浓度变化
3.1 采样、实验、及数据处理
3.1.1 颗粒物样本的采集与保存
3.1.2 气象参数、PAN、NOx、O3以及颗粒相NO3数据采集及处理
3.1.3 实验仪器与试剂
3.1.4 PM2.5中ONs检测前处理
3.1.5 PM2.5中无机盐离子的前处理
3.1.6 仪器分析参数
3.1.7 质量保证与质量控制
3.1.8 数据分析
3.2 PM2.5中C8-C12直链烷基硝酸酯的浓度水平及组成
3.2.1 C8-C12直链烷基硝酸酯各单体的检出率,浓度范围及均值
3.2.2 C8-C12直链烷基硝酸酯的季节浓度水平变化
3.2.3 C8-C12直链烷基有机硝酸酯的季节及昼夜组成占比
3.2.4 C8-C12直链烷基硝酸酯的昼夜浓度差异
3.3 C8-C12直链烷基硝酸酯生成机制的初步探究
3.3.1 C8-C12直链烷基硝酸酯与NOx的浓度时间变化趋势
3.3.2 C8-C12直链烷基硝酸酯与NOx的浓度时间变化趋势
3.4 本章小结
第4章 大气颗粒相中C13-C16直链烷基硝酸酯及同分异构体的季节昼夜浓度变化
4.1 PM2.5样本中C13-C16直链烷基硝酸酯及同分异构体的识别.
4.2 C13-C16直链烷基硝酸酯的浓度变化趋势
4.3 C8-C16直链烷基硝酸酯的季节及昼夜组成占比
4.4 C13-C16直链烷基硝酸酯生成机制的探讨
4.4.1 C13-C16直链烷基硝酸酯、PAN与O3的浓度时间变化趋势
4.4.2 C13-C16直链烷基硝酸酯生成机制的初步探究
4.5 同分异构体的浓度变化及讨论
4.6 本章小结
第5章 结论与展望
5.1 主要结论
5.1.1 建立了基于GC-MS/MS颗粒相中直链烷基硝酸酯及芳香烃硝酸酯的检测方法
5.1.2 颗粒相中C13-C16直链烷基硝酸酯的季节及昼夜的浓度变化
5.1.3 颗粒相中C13-C16直链烷基硝酸酯的生成机制
5.1.4 同分异构体的浓度变化
5.2 研究展望
参考文献
附录
致谢
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本文编号：3844456
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