ZSM-5/SAPO-11分子筛耦合催化1-丁烯裂解反应的研究

发布时间：2024-02-03 07:02

　　丙烯是仅次于乙烯的最重要的有机化工原料之一,结合丙烯短缺以及国内低值C4/C5资源利用率低的现状,本课题拟采用C4=催化裂解的方法来达到增产丙烯的目的。通过对Cr=化裂解反应网络图的分析,我们紧紧围绕"强酸有利于乙烯生成路径发生,弱酸有利于丙烯生成路径发生"的规律,从分子筛的酸性质方面入手,将磷改性后的ZSM-5分子筛与弱酸性的SAPO-11分子筛进行耦合,从而进一步降低催化剂的整体酸量酸强度,有利于丙烯的增产。与此同时我们也对SAPO-11样品进行了不同方法的改性,取得的主要结果如下:1、在SAPO-11分子筛酸性质调变方面,我们通过改变合成配方中Si02/Al2O3比以及铵交换和焙烧先后顺序的方法对其进行了改性,随着SiO2/Al203比的增大,SAPO-11分子筛酸量呈现出先增大后减小的趋势,主要与Si岛的逐渐增多有关;先铵交换后焙烧的处理方式既能更好的暴露SAPO-11分子筛的酸性位点,又能保持分子筛骨架在焙烧过程中的稳定性,有利于分子筛反应性能的提升;2、耦合催化剂在1-丁烯催化裂解反应的应用中,我们发现耦合催化剂中SAPO-11的引入有利于乙烯、丙烯产率的提高,最佳耦合比例...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
1 研究背景
    1.1 C4
=催化裂解反应
        1.1.1 C4
=催化裂解反应机理
        1.1.2 提高丙烯选择性的方法
    1.2 ZSM-5与SAPO系列分子筛耦合的应用研究
        1.2.1 ZSM-5与SAPO-5分子筛耦合
        1.2.2 ZSM-5与SAPO-34分子筛耦合
        1.2.3 ZSM-5与SAPO-11分子筛耦合
    1.3 SAPO-11分子筛的合成方法
        1.3.1 水热合成法
        1.3.2 微波合成法
        1.3.3 干凝胶合成法
        1.3.4 无溶剂合成法
    1.4 SAPO-11分子筛酸性质调变的方法
        1.4.1 酸性产生机理
        1.4.2 晶化液预处理调变分子筛酸性
        1.4.3 后处理改性方法调变分子筛酸性
    1.5 选题依据、研究思路及策略
2 实验部分
    2.1 主要化学试剂及仪器规格
        2.1.1 主要化学试剂及规格
        2.1.2 主要化学仪器规格
    2.2 催化剂的制备及后处理
        2.2.1 不同SiO₂/Al₂O₃比SAPO-11分子筛的制备
        2.2.2 SAPO-11分子筛的后处理
        2.2.3 SAPO-5与SAPO-34分子筛的制备
    2.3 催化剂的物化表征
        2.3.1 X-射线粉末衍射测试(XRD)
        2.3.2 扫描电镜(SEM)
        2.3.3 比表面和孔径分析(BET)
        2.3.4 魔角固体核磁共振(²⁹Si MAS NMR)
        2.3.5 电感组合等离子体发射光谱(ICP)
        2.3.6 程序升温脱附NH₃测试(NH₃-TPD)
        2.3.7 热重-差热分析(TG-DTA)
    2.4 ZSM-5/SAPO-11分子筛的耦合
    2.5 耦合分子筛的反应性能评价
3 结果与讨论
    3.1 SAPO-11分子筛酸性质的调变
        3.1.1 SiO₂/Al₂O₃比的影响
        3.1.2 铵交换与焙烧顺序的影响
        3.1.3 小结
    3.2 耦合催化剂的制备及其反应结果
        3.2.1 不同类型SAPO分子筛与ZSM-5分子筛的耦合
        3.2.2 不同比例ZSM-5/SAPO-11分子筛的耦合
        3.2.3 不同处理方式的SAPO-11与ZSM-5分子筛的耦合
        3.2.4 小结
    3.3 耦合催化剂的长周期运行及其失活分析
        3.3.1 长周期运行结果
        3.3.2 催化剂失活分析
        3.3.3 小结
4 工作总结与展望
    4.1 研究总结
    4.2 工作展望
参考文献
学习期间科研成果
致谢



本文编号：3893921