环境纳米材料的设计、制备及其对水中氟的去除性能研究

发布时间：2017-08-16 16:40

  本文关键词：环境纳米材料的设计、制备及其对水中氟的去除性能研究

  更多相关文章： 氟 硫酸根 羟基磷灰石 铈/锆氧化物 海藻酸钙

【摘要】：饮用水中的氟污染因其严重危害人体健康已经成为一个世界广泛关注的重大问题。在各种除氟方法中,吸附法被认为是一种低成本,具有灵活性,且易于设计及操作的除氟方法。然而传统的吸附剂存在的一些问题将会直接影响其除氟效率,如pH适用范围窄,选择性差,吸附容量低等。纳米吸附剂因其高比表面积及高的活性位点密度通常具有很好的除氟效果。然而,纳米尺寸的吸附剂通常存在除氟过程中难以固定,分离,循环等问题。为了即保持纳米材料优异的除氟性能又解决其在使用上的局限性,最好是使用一种微纳分级结构的吸附材料,或者是将纳米材料负载于特殊的载体上制备出工程化材料。除此之外,最近还有文献表明,吸附剂表面的硫酸根基团和羟基一样都可以作用于氟离子的吸附过程中。因此,硫酸根离子掺杂也是一种优化吸附剂除氟性能的一种方法。本文重点论述了环境纳米材料的制备,以及其在水中除氟性能的研究。具体内容如下：(1)制备出了硫酸根离子掺杂的羟基磷灰石微米空心球材料,并将应用于水中氟离子的去除。其吸附性能通过一系列的吸附实验研究得出。在25℃的中性条件下,初始氟离子浓度为100 mg L-1,这种硫酸根离子掺杂的羟基磷灰石材料的氟吸附容量为28.3 mg g-1,这比之前报道的其他羟基磷灰石类吸附剂都高。吸附等温线的研究表明Freundlich模型比Langmuir模型拟合效果更好。动力学模型中,其吸附更加符合pseudo-second-order动力学模型。而且硫酸根离子掺杂的羟基磷灰石材料在非常宽的pH范围内(3.0-10.0)都有非常好的吸附效果。吸附机理的研究发现材料表面的硫酸根离子和羟基基团一样都可以作用于氟离子的吸附,这些离子协同增强水中氟离子的吸附。(2)通过溶胶凝胶法制备出多孔铈/锆氧化物纳米球负载海藻酸钙毫米小球。并且系统地测定了其除氟性能,其中包括静态吸附及动态吸附。多孔铈/锆氧化物纳米球负载海藻酸钙毫米小球的氟吸附动力学符合pseudo-second-order动力学模型。吸附等温线依据初始氟浓度可明显的分为两个趋势不同的部分,且中性条件下的Langmuir-Freundlich模型最大吸附容量为137.6 mg g-1。这种特殊的吸附等温线是由不同的氟浓度下吸附机理的不同导致的,并且可以通过FTIR及XPS进行表征证实。柱床过滤实验的结果也表明这种多孔铈/锆氧化物纳米球负载海藻酸钙小球在动态持续过滤中也有很好的除氟效果。
【关键词】：氟 硫酸根 羟基磷灰石 铈/锆氧化物 海藻酸钙
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O647.3
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-25
• 1.1 引言11-12
• 1.2 高氟水的分布及危害12-14
• 1.2.1 氟的性质12
• 1.2.2 氟污染的来源12-13
• 1.2.3 氟污染的分布13
• 1.2.4 氟污染与人体健康13-14
• 1.3 常用的除氟方法14-18
• 1.3.1 电凝聚法14
• 1.3.2 离子交换法14-15
• 1.3.3 化学沉淀法15
• 1.3.4 膜过滤15-16
• 1.3.5 吸附法16-18
• 1.4 纳米技术去除水中氟离子的研究进展18-19
• 1.4.1 应用纳米技术去除水中氟离子18
• 1.4.2 纳米材料在除氟方面的不足18-19
• 1.5 本文研究目的与意义19-20
• 参考文献20-25
• 第二章 硫酸根离子掺杂海胆状羟基磷灰石空心球对水中氟离子吸附性能的研究25-45
• 2.1 引言25-26
• 2.2 材料制备26-28
• 2.2.1 主要化学试剂及规格26
• 2.2.2 材料的制备26-27
• 2.2.3 样品表征27
• 2.2.4 吸附实验27-28
• 2.3 结果与讨论28-39
• 2.3.1 材料的表征28-31
• 2.3.2 等温吸附31-33
• 2.3.3 吸附动力学33-34
• 2.3.4 pH对吸附的影响34-35
• 2.3.5 共存离子对吸附的影响35-36
• 2.3.6 吸附机理36-39
• 2.4 本章小结39-41
• 参考文献41-45
• 第三章 Ce-Zr氧化物纳米粒子负载海藻酸钙微球去除水中氟离子性能及机理研究45-67
• 3.1 引言45-46
• 3.2 材料制备46-48
• 3.2.1 主要化学试剂及规格46
• 3.2.2 Ce-Zr氧化物纳米球的制备46-47
• 3.2.3 Ce-Zr氧化物纳米球负载海藻酸钙小球的制备47
• 3.2.4 样品表征47
• 3.2.5 静态吸附实验47-48
• 3.2.6 动态过滤实验48
• 3.3 结果与讨论48-61
• 3.3.1 材料的表征48-50
• 3.3.2 溶液pH对氟离子吸附的影响50-51
• 3.3.3 共存离子对氟离子吸附的影响51-52
• 3.3.4 吸附动力学52-54
• 3.3.5 吸附等温线54-57
• 3.3.6 吸附机理的研究57-60
• 3.3.7 过滤实验60
• 3.3.8 再生实验60-61
• 3.3.9 成本分析61
• 3.4 本章小结61-63
• 参考文献63-67
• 第四章 总结与展望67-71
• 4.1 本文主要结论67-68
• 4.2 本文主要贡献及创新点68
• 4.3 展望68-71
• 致谢71-73
• 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果73

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