原位热解法制备铁、氮共掺杂炭基催化材料的结构调控及其氧还原电催化性能研究

发布时间：2024-07-04 08:44

　　氧气还原反应作为燃料电池等能量转换装置中重要的阴极反应,由于其多步反应中缓慢的反应动力学,需要催化剂提升反应速率。商用贵金属Pt/C催化剂由于高成本和低储量限制了相关能量转化装置的规模化应用。因此,开发低价高效的非贵金属催化剂有着重要的理论及实际意义。本文采用价格低廉的氯化铁和三聚氰胺为基本原料,引入含氧配体和含氮配体,通过其与铁离子的络合作用,有效控制了热解炭形貌,制备了一系列具有二维结构的铁、氮共掺杂炭基催化材料,实现铁-氮-碳位点结构、位点数目的有效调控,显著提高了活性位点密度和分散性,在酸性和碱性介质中均表现出优良的氧还原催化活性、电化学稳定性和燃料选择性。主要创新工作如下:首先,通过原位热解法制备了含氧配体基系列g-FeNC-PA催化剂,考察了实验条件及配体结构对催化剂形貌、结构及氧还原催化性能的影响。其中,g-FeNC-PABr催化剂在碱性介质中半波电位达0.86 Vvs.RHE,与无配体制备的t-FeNC催化剂相比,提升60mV,并超过商业Pt/C 10mV。其次,为了进一步提升材料在酸性介质中的催化活性,采用不同含氮配体制备了系列FeNC催化剂。由于强烈的络合作用,抑制...

【文章页数】：106 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１氢氧燃料电池过程示意图ｗ??Ｆｉｇ．?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ／ａｉｒ?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ［４］．??

第一章绪论??引言??石能源在相当长一段时间内作为最主要的能源形式被广泛应用在我们日??活的方方面面，尤其是在第二次工业革命以后。汽车数量的激增，生产活动??统能源的过度依赖，都使得化石能源的使用量居高不下。在２０１６年的能??的统计数据中显示，传统化石能源使用量仍然高达８０?％....

图１－２氧气还原反应路径示意图??－

目前而言，由于氧气还原反应中存在的多步反应，产物复杂，关于氧??气还原反应的机理的研究也都存在着差异，一般将氧还原反应分为四电子反应和??二电子反应两种反应途径［９］。如图１－２所示，图中上半部分表示在碱性电解液中??的路径，直接的四电子反应路径得到的产物是氢氧根；而在有二电子反....

图1-6FeCo@NC催化剂合成过程示意图/49]

Ｆｉｇ．?１－６?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｏｆ?ＦｅＣｏ＠ＮＣ?Ｃｏｒｅ－ｓｈｅｌｌ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ［４９１．??．２?ＴＭ－ＮＣ催化剂制备方法研究现状??根据过渡金属及氮共掺杂的炭基催化剂中炭材料的形成方式，可....

图１－７竹节状碳纳米管／Ｆｅ／Ｆｅ３Ｃ纳米粒子催化剂合成过程示意图［５５］??

ＷｅｎｘｉｕＹａｎｇ等人［５５］用三聚氰胺，Ｐ１２３，以及硝酸铁制备了竹节状的碳纳米??管包覆Ｆｅ／Ｆｅ３Ｃ纳米粒子的催化剂，并论述了竹节状的碳纳米管的形成过程，如??图１－７所示，在高温热解过程中，气体小分子逐渐逸出，首先形成破碎的炭片层，??随着温度的进一步提升，金属被还原出....

本文编号：4000398