闪烧过程中氧化锆陶瓷的缺陷演变规律研究
发布时间：2021-12-17 13:11
闪烧是近几年新发展起来的一种烧结方法,在一定温度下对样品施加一个电场,当电场强度达到某个临界值时,出现功率激增、电导突变以及快速致密化等特殊现象。闪烧具有烧结温度低、快速致密化等优点,从根本上解决了传统烧结方法扩散速度慢、烧结温度高、时间长的问题,受到国内外研究者的高度重视。然而,由于闪烧过程的瞬时性（一般在几秒钟）问题,闪烧发生的机理以及缺陷的产生和快速迁移等科学本质尚不明了。系统的研究闪烧过程中的缺陷演变过程对应深入理解闪烧机理具有重要意义。本文以3 mol%氧化钇稳定的氧化锆（3YSZ）陶瓷为研究对象。研究起始炉温、电场强度、电流密度和稳定时间等闪烧工艺参数调控对3YSZ缺陷浓度、微观结构以及电性能等方面的影响,并结合理论模型计算、显微结构分析揭示闪烧过程中氧空位等缺陷的形成与演变规律及其对电性能的影响。主要研究内容分为以下四个部分:第一,研究电流密度和炉温对闪烧稳定阶段3YSZ电导率的影响,比较有无电场时的电导率差异,定量计算外加电场产生的额外氧空位,探究不同闪烧工艺对额外氧空位的影响及其演变规律,阐明额外氧空位对3YSZ导电性和导电机理的影响;第二,探究氧分压对闪烧孕育阶段、...
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
四种不同的闪烧设备（a）配有CCD系统高速相机的立式管式炉设备，（b）箱式炉闪烧设备，（c）FSPS烧结设备，（d）非接触式闪烧设备
1绪论3闪烧的热-电连用设备通常分为接触式和非接触式两种，如图1.1所示。其中接触式闪烧根据其选用炉体不同，有易于观察的配有CCD（Chargecoupleddevice）的立式管式炉设备[7]（图1.1（a）），简单易操作的箱式炉设备[8]（图1.1（b））以及复杂但性能优异的SPS烧结设备[9]（图1.1（c）），而非接触式设备以图1.1（d）所示的等离子体设备为主[10]。闪烧样品在炉体中加热至超过临界温度后，在超过临界电场强度的电场作用下在几秒内完成烧结。区别于传统烧结以温度控制烧结过程的烧结制度，闪烧过程中的炉温只作为提供缺陷移动和导电通路形成所需激活能的临界条件。当样品温度在临界温度之上均匀稳定后，外加电源开始供电。闪烧的烧结过程如图1.2所示，共分为三个阶段，每个阶段的时间和强度由外加电场和材料本身特性共同决定。闪烧的第一阶段名为“孕育阶段”，在这个阶段电源由限定电压控制，电压保持恒定不变，电流以极其缓慢的速度逐渐增加；第二阶段中电压首先保持不变，电流急速增加并达到限定电流，样品所受功率耗散达到最大，烧结完成，随后电源转为电流控制模式，电流保持在限定电流，电压下降至某一范围，由于这一阶段时间极短，只有1-3s，因此这一阶段被称为“闪烧阶段”；当电压下降至稳定的特定值时，进入闪烧第三阶段“稳定阶段”，电压电流均保持不变，样品进一步致密化，这一阶段中，电压的特定值由材料本身的电阻率决定[11]。图1.2电场控制下闪烧过程的参数变化（a）功率变化，（b）电流变化，（c）电阻变化，（4）电场变化
1绪论41.2.2闪烧的应用领域近十年来对闪烧的研究和应用已经有了不少成果。作为一种新型烧结工艺，闪烧主要在材料的合成与制备，烧结工艺和材料性能优化，以及陶瓷材料加工这三个方面被科研人员研究并看好。（1）材料合成与制备闪烧目前被应用在多种陶瓷材料领域（如图1.3所示），包括离子导体材料、氧化物和非氧化物半导体、绝缘体材料以及类金属材料等多种材料都可以通过闪烧工艺制备[12]。图1.3闪烧工艺的应用领域闪烧最主要的应用和研究领域是离子导体材料。首次提出闪烧这一概念的研究对象为3YSZ，即3mol%氧化钇稳定氧化锆，一种典型的离子导体材料。Raj教授课题组在850℃下对3YSZ样品施加120V/cm的电场强度，使样品在小于5s的时间内完成烧结[6]。在此基础上，研究人员对使用不同添加剂和添加量的氧化锆进行了大量的闪烧制备研究，如使用闪烧工艺制备8YSZ，可以在低于750℃的条件下制得致密度达到96%的材料，应用于固体氧燃料电池（SOFC）领域[13]。除了使用直流电场外，Muccillo.R等人还通过施加交流电场（1000Hz，5V/cm，1mA/mm2，放电60s）在900℃炉温下制备得到了94%致密度的8YSZ材料[14]。NiO-ZrO2-cZrO2层状材料[15]，Al2O3-Y3Al5O12-ZrO2三元共晶陶瓷[16]等
【参考文献】：
期刊论文
[1]Electrical-field induced nonlinear conductive behavior in dense zirconia ceramic[J]. Yan Gao,Fangzhou Liu,Dianguang Liu,Jinling Liu,Yiguang Wang,Linan An. Journal of Materials Science & Technology. 2017(08)
[2]陶瓷材料闪烧技术研究进展[J]. 傅正义,季伟,王为民. 硅酸盐学报. 2017(09)
[3]氧化锆基固体电解质材料与温度无关的离子电导活化能(英文)[J]. 李英,龚江宏,唐子龙,谢裕生,张中太. 物理化学学报. 2001(09)
博士论文
[1]闪烧制备氧化锆陶瓷及其机理研究[D]. 刘佃光.西北工业大学 2017
本文编号：3540190
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
四种不同的闪烧设备（a）配有CCD系统高速相机的立式管式炉设备，（b）箱式炉闪烧设备，（c）FSPS烧结设备，（d）非接触式闪烧设备
1绪论3闪烧的热-电连用设备通常分为接触式和非接触式两种，如图1.1所示。其中接触式闪烧根据其选用炉体不同，有易于观察的配有CCD（Chargecoupleddevice）的立式管式炉设备[7]（图1.1（a）），简单易操作的箱式炉设备[8]（图1.1（b））以及复杂但性能优异的SPS烧结设备[9]（图1.1（c）），而非接触式设备以图1.1（d）所示的等离子体设备为主[10]。闪烧样品在炉体中加热至超过临界温度后，在超过临界电场强度的电场作用下在几秒内完成烧结。区别于传统烧结以温度控制烧结过程的烧结制度，闪烧过程中的炉温只作为提供缺陷移动和导电通路形成所需激活能的临界条件。当样品温度在临界温度之上均匀稳定后，外加电源开始供电。闪烧的烧结过程如图1.2所示，共分为三个阶段，每个阶段的时间和强度由外加电场和材料本身特性共同决定。闪烧的第一阶段名为“孕育阶段”，在这个阶段电源由限定电压控制，电压保持恒定不变，电流以极其缓慢的速度逐渐增加；第二阶段中电压首先保持不变，电流急速增加并达到限定电流，样品所受功率耗散达到最大，烧结完成，随后电源转为电流控制模式，电流保持在限定电流，电压下降至某一范围，由于这一阶段时间极短，只有1-3s，因此这一阶段被称为“闪烧阶段”；当电压下降至稳定的特定值时，进入闪烧第三阶段“稳定阶段”，电压电流均保持不变，样品进一步致密化，这一阶段中，电压的特定值由材料本身的电阻率决定[11]。图1.2电场控制下闪烧过程的参数变化（a）功率变化，（b）电流变化，（c）电阻变化，（4）电场变化
1绪论41.2.2闪烧的应用领域近十年来对闪烧的研究和应用已经有了不少成果。作为一种新型烧结工艺，闪烧主要在材料的合成与制备，烧结工艺和材料性能优化，以及陶瓷材料加工这三个方面被科研人员研究并看好。（1）材料合成与制备闪烧目前被应用在多种陶瓷材料领域（如图1.3所示），包括离子导体材料、氧化物和非氧化物半导体、绝缘体材料以及类金属材料等多种材料都可以通过闪烧工艺制备[12]。图1.3闪烧工艺的应用领域闪烧最主要的应用和研究领域是离子导体材料。首次提出闪烧这一概念的研究对象为3YSZ，即3mol%氧化钇稳定氧化锆，一种典型的离子导体材料。Raj教授课题组在850℃下对3YSZ样品施加120V/cm的电场强度，使样品在小于5s的时间内完成烧结[6]。在此基础上，研究人员对使用不同添加剂和添加量的氧化锆进行了大量的闪烧制备研究，如使用闪烧工艺制备8YSZ，可以在低于750℃的条件下制得致密度达到96%的材料，应用于固体氧燃料电池（SOFC）领域[13]。除了使用直流电场外，Muccillo.R等人还通过施加交流电场（1000Hz，5V/cm，1mA/mm2，放电60s）在900℃炉温下制备得到了94%致密度的8YSZ材料[14]。NiO-ZrO2-cZrO2层状材料[15]，Al2O3-Y3Al5O12-ZrO2三元共晶陶瓷[16]等
【参考文献】：
期刊论文
[1]Electrical-field induced nonlinear conductive behavior in dense zirconia ceramic[J]. Yan Gao,Fangzhou Liu,Dianguang Liu,Jinling Liu,Yiguang Wang,Linan An. Journal of Materials Science & Technology. 2017(08)
[2]陶瓷材料闪烧技术研究进展[J]. 傅正义,季伟,王为民. 硅酸盐学报. 2017(09)
[3]氧化锆基固体电解质材料与温度无关的离子电导活化能(英文)[J]. 李英,龚江宏,唐子龙,谢裕生,张中太. 物理化学学报. 2001(09)
博士论文
[1]闪烧制备氧化锆陶瓷及其机理研究[D]. 刘佃光.西北工业大学 2017
本文编号：3540190
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