聚乙二醇添加剂对TS-1分子筛合成及催化环氧化性能影响

发布时间：2024-02-25 23:36

　　TS-1分子筛是一类由硅氧四面体和钛氧四面体构成的具有MFI拓扑结构的微孔杂原子分子筛,在以双氧水为绿色氧化剂的多种选择催化氧化反应中表现出较为优异的性能。TS-1分子筛的合成方法改进和工艺条件优化是提升催化剂性能的重要途经,也是当前研究的热点。研究发现通过在合成体系中引入合适的添加剂,能够对TS-1分子筛的形貌、孔性、晶粒大小及钛物种的状态起到一定的调节作用,继而获得性能更加优异的催化剂。考虑到添加剂种类及引入方式的多样性,相关领域的研究仍有许多问题需要深入探索和研究。作为一类绿色廉价的添加剂,聚乙二醇已被成功用于SAPO-34、Y、ZSM-5等分子筛的合成体系中,并对分子筛的形貌调控及多级孔的构筑起到了关键作用。在本论文中,我们尝试将聚乙二醇作为添加剂,采用不同的引入方式和处理条件,合成了系列TS-1分子筛;结合多种表征技术对其结构和性能进行了研究;通过烯烃环氧化反应考察了其催化氧化性能。主要研究内容和结果如下:1.将一定量的聚乙二醇作为辅助添加剂,直接引入到合成TS-1分子筛的溶胶-凝胶体系中,采用一步水热晶化法合成出具有微孔-介孔特征的多级孔TS-1分子筛。引入少量聚乙二醇能够...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1TS-1分子筛的拓扑结构

第1章绪论51.3.1钛硅分子筛的拓扑结构TS-1分子筛与ZSM-5分子筛（MFI结构）同属于正交晶系，空间群为Pnma，8个五元环组成结构单元，称为[58]单元，具有D2d对称性的特点，单元之间通过边共享形成十元环孔呈波状的网层结构。网层之间又可进一步链接形成三维骨架结构，相邻....

图1.2球磨法制备TS-1

第1章绪论7图1.2球磨法制备TS-11.3.3钛硅分子筛的主要性质1.3.3.1钛硅分子筛的活性中心TS-1分子筛在烯烃氧化反应中被广泛应用，其活性中心主要来自于骨架四配位钛和特定配位环境的六配位钛物种。这类活性钛物种以孤立的状态存在，Ti-O物种被O-Si-O-Si-O键所包....

图1.3钛硅分子筛中构建“TiO6”物种在该工作的基础上，2018年该小组还利用乙二胺对传统的TS-1分子筛进行

第1章绪论8的高性能催化剂。图1.3钛硅分子筛中构建“TiO6”物种在该工作的基础上，2018年该小组还利用乙二胺对传统的TS-1分子筛进行后处理，通过可控调节制备出含有Ti(OSi)3OH物种的催化剂（图1.4）[55]。该活性物种在烯烃氧化反应中较TiO4和TiO6物种均表现....

图1.4钛硅分子筛中构建缺陷Ti(OSi)3OH物种TS-1TiOFan

第1章绪论8的高性能催化剂。图1.3钛硅分子筛中构建“TiO6”物种在该工作的基础上，2018年该小组还利用乙二胺对传统的TS-1分子筛进行后处理，通过可控调节制备出含有Ti(OSi)3OH物种的催化剂（图1.4）[55]。该活性物种在烯烃氧化反应中较TiO4和TiO6物种均表现....

本文编号：3911009