甲醛催化氧化中氧化物形貌效应的研究

发布时间：2024-06-29 02:07

　　氧化物形貌对其催化活性影响显著,本研究以甲醛催化氧化为模型反应,研究了不同形貌的MnCo复合氧化物以及不同形貌CeO2负载的贵金属Pt催化剂对甲醛催化氧化的性能。通过水热法制备的MnCo线型复合金属氧化物催化剂具有良好的催化活性。该催化剂具有锰钾矿型氧化锰结构,更高的比表面积以及更好的低温还原性。该催化剂的活性与Co的掺杂量密切相关,当Mn:Co为4:1时,催化剂具有最高的催化活性,800ppm的甲醛在120℃可被完全氧化。Mn与Co之间具有协同作用,增强了催化剂的氧化还原能力,所以提高了催化剂的甲醛氧化活性。进一步考察了氧化铈形貌对贵金属Pt催化剂催化氧化甲醛活性的影响。制备了三种不同形貌(纳米球、纳米立方体和纳米线)的CeO2,用硼氢化钠还原法将贵金属Pt负载到三种不同形貌的载体上,通过表征发现三种催化剂都是相同的萤石型CeO2,但由于CeO2纳米球的特殊的孔道结构和较大的比表面积,导致生成了更多的金属态Pt和更多的表面吸附氧,从而有利于甲醛的催化氧化。CeO2纳米球负载的Pt催化剂可在50℃下完全催化氧化甲醛。通过上述研究表明,不同形貌的金属氧化物,具有不同的比表面积、活性位点、...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－２他＃／丁丨０２催化剂的甲醛转化

述甲醛氧化效果，有更好的氧化活性和稳定性，能够在常温下完全氧化６００?ｐｐｍ的??甲醛，空速为３０００００?ｈ－１，碱金属的掺杂会产生甲醛氧化的表面羟基基团，表面羟基??基团的存在会提高甲醛的吸附能力，提高反应活性（图１－２）。??＇１００１?／??｜?／??ｉ?；?１?／??＾....

图１－５左图是３Ｄ０Ｍｌｗｔ％Ａｕ／Ｃｅ０２的扫描电镜图和透射电镜图？，右图是甲醛的的转化率＿

格氧物种的生成，由于表面羟基物种的存在和Ａｇ（ｍ）晶面的暴露，活性位点增多，??催化剂的氧化还原能力增强，因此，３ＤＫ－Ａｇ／Ｃ〇３０４催化剂的活性要比３ＤＡｇ／Ｃ〇３０４??的活性好，活性图如图１－６中可以看出３ＤＫ－Ａｇ／Ｃｏ３〇４催化剂可以在７０°Ｃ时完全氧??化１００?ｐ....

图１－８?ＳＥＭ和ＴＥＭ图像（ａ，ｂ）蜂巢ＫｘＭｎＯｊｆｉ米球，（ｃ，ｄ）空心ＫｘＭｎ０２纳米球；甲醛转化率??（ａ）心＞／［１１〇，（ｂＫＭｎ０（ｃ）?ＯＭＳ－２（ｄ）?ＭｎＯ［４８】

Ｔａｎｇ等人［４７］采用回流法制备了氧化锰分子筛（０ＭＳ－２）纳米材料作为催化剂。??测试结果显示，在８０°Ｃ可以将甲醛完全氧化脱除，催化效果远好于传统的ＭｎＯｘ催??化剂。在此基础上，Ｃｈｅｎ等人Ｉ４８］制备了不同形貌的Ｋ－０ＭＳ－２孔性材料，如图１－８??所示，可以观察到催化....

图２－２?Ｌ型石英管反应器??Ｆｉ．?２－２?Ｌ－ｔｅｕａｒｔｚ?ｔｕｂｅ?ｒｅａｃｔｏｒ??

干燥器：??｜计算机丨??图２－１催化反应活性评价系统??Ｆｉｇ．?２－１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｔｅｓｔ?ｓｙｓ

本文编号：3996997