二硫化钼微纳器件的构筑及电催化性能研究

发布时间：2024-06-30 19:08

　　利用风能或太阳能产生的电力进行水分解已经被作为可持续氢生产的有效策略。二硫化钼(MoS₂)由于边缘活性位点具有贵金属般的氢吸附吉布斯自由能而被认为是一种良好的新型催化剂材料,然而,活性位点数的限制以及半导体的特性影响了整体的电催化活性。对于半导体催化剂而言,影响其催化性能的因素很多,如电荷传输、能带结构等,传统的提升MoS₂电催化性能的方法多是空位的修饰和杂质原子的掺入,这些策略最终涉及控制掺杂物质和缺陷浓度的复杂过程,阻碍了我们对各个因素的影响机制的理解。本课题主要通过局部相转变的方法成功获得了同时具有半导体相(2H)和金属相(1T)的单片MoS₂纳米片。同时,结合微加工工艺分别构筑了金属集流体/纳米片的接触部分为1T相或2H相的电化学微纳器件,分别研究了接触电阻、能带结构对MoS₂电催化析氢性能的影响机制。本工作主要的研究结果如下:(1)金属集流体/纳米片的接触部分在相转变前后电催化析氢性能具有明显提升,在10 mA cm^-2的电流密度下,过电位从285 mV降低至230 ...

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1电解水装置工作原理示意图[7]

3Eop=1.23V+ηa+ηc+ηother（1-6）由该等式可以得知，通过适当的方法减少过电势是使水分解反应所需能量降低的核心手段。实际中可以通过优化电解水装置的结构来减少ηother，而ηa和ηc必须分别通过具有高活性析氧和析氢催化剂材料来最小化。在这种情况下，非常需要开发....

图1-2氢吸附吉布斯自由能和交换电流密度的火山关系图[8]

4定因子，例如Pt的GH约为零，相应地，Pt是最好的固态析氢催化剂。GH与材料的催化活性之间的关系如图1-2所示，呈现出火山型关系。如果GH很大且为正，则Hads被强烈地约束在电极表面，使初始的Volmer步骤变得容易，但随后的Tafel或Heyrovsky步骤艰难。如果GH很负....

图1-3（a）层状的二硫化钼结构示意图[15]；（b）在光学显微镜下不同层数

5过渡金属硫属化合物具有宽的带隙，因此在光电子、半导体、电化学等领域具有广泛应用[13,14]。1.3.1二硫化钼的原子结构二硫化钼属于典型的二维过渡金属硫化合物材料，其层状结构与石墨烯类似，如图1-3a所示[15]，在二硫化钼晶体结构中，层间的结构单元为S-Mo-S，Mo原子和....

图1-4（a）2H相和（b）1T相二硫化钼的晶体结构示意图[20]

6二硫化钼因原子堆叠次序的不同而呈现出不同的相。最常见的晶体类型为三棱柱结构[18]和八面体结构[19]，分别被称为2H相和1T相。如图1-4所示[20]，在2H相中，Mo原子是三棱柱配位，6个S原子分别位于三棱柱的顶点位置，一层S-Mo-S原子中，位于上下两层的S原子沿着c轴方....

本文编号：3998949