含能材料缺陷体系的分子动力学模拟

发布时间：2020-04-04 18:21

【摘要】：晶体缺陷对含能材料力学性能、爆炸性能、感度及反应机理等有重要影响,研究含能材料的晶体缺陷具有十分重要的理论意义和应用价值。本文采用恒温恒压系综的分子动力学方法,在COMPASS力场下,运用切割分面、构建晶体缺陷和加入F_(2311)高分子链等手段,研究位错、空位、孔洞、掺杂等晶体缺陷对硝基甲烷(NM)、1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)单体炸药,FOX-7基高聚物粘结炸药FOX-7/F_(2311)、奥克托今(HMX)基高聚物粘结炸药HMX/F_(2311)及HMX/FOX-7共晶炸药的力学性能、引发键键长和结合能的影响。本过程以温度-时间平衡曲线和能量-时间平衡曲线在5%~10%范围内波动为体系平衡标志。首先以中子衍射或X射线衍射数据构建晶胞模型,通过切割分面方法构建(001)、(010)、(100)三个不同晶面,在固定晶面上构建不同的晶体缺陷。然后在COMPASS力场下进行200ps的分子动力学模拟,以拉伸模量、体积模量、剪切模量、泊松比、柯西压等指标判断完美晶体和含缺陷体系力学性能的变化情况。结果表明2.08%~4.17%浓度的晶体缺陷可减小NM、FOX-7、CL-20单体炸药、FOX-7/F_(2311)和HMX/F_(2311)高聚物粘结炸药及HMX/FOX-7共晶炸药的拉伸模量、体积模量和剪切模量,增大柯西压和K/G,工程模量改变在0.3%~47.3%范围内,表明晶体缺陷可以改善炸药的柔韧性和延展性,减小刚性。FOX-7/F_(2311)和HMX/F_(2311)高聚物粘结炸药中含缺陷体系的主体炸药引发键键长在0.1%~3.01%范围内呈增大趋势,结合能在2.0%~13.6%范围内呈减小趋势,表明在模拟条件下缺陷会增加分子的活化程度,提高感度,使高分子链节的相容性变差。位错2列晶体缺陷比位错1列对工程模量和柯西压的改变更明显,表明一定范围内晶体缺陷浓度与力学性能改变程度呈正相关。采用分子动力学方法模拟不同温度下含缺陷FOX-7的弹性系数和力学性能,在不同温度下,晶体缺陷对FOX-7的影响保持一致,即含缺陷体系的工程模量均小于完美晶体,表明任一温度下晶体缺陷均能减小体系刚性,且随温度升高,拉伸模量、体积模量和剪切模量均呈减小趋势,表明随温度升高含能材料体系硬度减小,柔韧性得到改善。本研究对预测含能材料制备受温度影响和研究单体炸药热分解机理有重要意义。
【图文】：

晶体缺陷,含能材料,学术

图 1.1 含能材料晶体缺陷研究的学术链能材料计算机模拟方法概述方法是最早研究晶体缺陷的手段，也得到了大量可靠的实验数据[45]。但因能材料本身成本高、危险系数大、反应极快、反应过程不可控且不易观察方法研究晶体缺陷因实验条件限制进展较慢。而计算机模拟不仅降低成本，，而且可以研究极快的反应或变化且精确度高。二十世纪量子力学快速发定谔方程得到每一个电子的行为，几乎分子的所有性质如：结构、构象、能、电子亲和能、电子密度等都可由量子力学获取，因此模拟时间长，所也有限，最多不超过 100 个原子[46]。研究大系统的性质，在 1970 年左右建立了基于力场的分子力学方法，其略电子的运动，并把系统的能量作为核的位置，可用于计算一些团簇或生算大系统的非量子计算方法是蒙特卡罗方法，它可以得到复杂系统的结构但仅限统计平均值，对动态过程无法模拟。分子动力学方法的出现很好的

分子动力学,牛顿运动方程,链经,学术

6图 1.2 分子动力学发展进程的学术链子动力学模拟中假设原子的运动契合牛顿运动方程，则每一个原子的运动即的轨道。分子动力学假设原子核运动的量子效应可以忽略不计，绝热可认为严每一时刻电子均要处在对应原子结构的基态。分子动力学模拟中最重要的是互作用的势能，这直接关系到模拟的准确性，在分子动力学中相互作用势能用数表示。经验势能函数在能量极小化后获得分子坐标 r，势能对坐标的一阶导便是力 F=- Ep/ r。然后，再由牛顿第二定律得到加速度 a=F/m。如果明确某时Ep和 F，就可以计算下一时刻 t+ t 新的力 F1，再由新的力获取新的速度 V1，和速度计算新的位置 r1，如此循环（如图 1.3）就可以模拟出分子运动的轨迹[46]，算具体的性质，分析晶体缺陷对含能材料性能的影响。
【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ560.1

【相似文献】