基于Raman/SERS光谱的血液制品辨识方法和技术研究
发布时间：2022-02-05 08:48
Raman光谱可以在分子水平上研究生物分子结构,具有穿透性强,无需样品预处理,不受水的干扰等特点,在生化分析中具有独特的优势。然而,血液制品分析鉴定存在样本复杂、样本拉曼信号弱、样本荧光背景信号强,仪器干扰信号大,谱图基线漂移严重,谱图差异性小等问题。据此,本文提出通过采用表面增强拉曼光谱（Surface Enhanced Raman Spectroscopy,SERS）模式提高检测灵敏度,结合数据统计方法提高Raman鉴定和分析的有效性和可靠性。针对所在实验室自行研发的便携式Raman血液鉴别仪,本文在优化Raman测试条件和方法的基础之上,结合数学统计学方法,建立了人与动物血液分类鉴别模型,开展完成了人犬兔三类全血的测试和辨识研究,取得很好成效。针对于医院临床肝病患者的血清样本,本文在芯片上开展了集成纳米SERS增强基底的相关研究,在SERS芯片上开展了血清的测试方法研究,结合多元统计学方法,成功实现了血清疾病的高效测试和快速鉴定,为复杂生化样本分析提供新的途径和方法,相关技术和方法在疾病诊断、种属甄别、刑侦检测等领域具有很好研究价值和应用前景。本文主要研究工作及结果如下:（1）基...
【文章来源】：重庆大学重庆市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Raman光谱原理图
应用于 SERS 基底的制备也是研究的热点。但是半导体作为 SERS 基底的研究还处于初级阶段，且它的增强机制也还不清楚。图1.2 不同浓度的氯金酸制备出的ZnO/Au纳米棒阵列SEM：（a）0.1（b）0.2（c）0.3 mmol/L。（d）为浓度为 0.5 mmol/L 的 HAuCl4纳米棒阵列的 EDX 光谱图像[21]Fig. 1.2 SEM images of ZnO/Au nanoneedle arrays prepared at different concentrations ofHAuCl4: (a) 0.1, (b) 0.5, and (c) 0.3 mmol/L. The insets are corresponding high-magnification SEMimages. (d) EDX spectrum of ZnO/Au nanoneedle arrays prepared at 0.5 mmol/L HAuCl4由于过渡金属、半导体材料这些材料增强效果不超过 104，但又各存在其特点，所以将这些材料与贵金属结合，形成复合材料成为了新型 SERS 基底材料的研究热点。SERS 复合物从大类上可以分为三类：金属与金属复合物、金属与非金属复合物、金属与聚合物复合物。Lee 等[21]使用化学气相沉积法将金纳米颗粒附着在氧化锌纳米棒阵列上，通过改变氯金酸的浓度来改变 Au 的负载量以提高 SERS 的增强效果（图 1.2），复合材料用来开发新的 SERS 基底，可以对金银纳米颗粒加工而形成新的结构。例如外壳包裹纳米粒子，SiO2包裹金纳米粒子
图 1.3 电子束刻蚀制备纳米 SERS 基底过程图[28]1.3 Schematic of the two fabrication processes for the nanostructured SERS substrate学沉积学沉积是在电场的作用下，通过氧化还原反应原理使电解质中的离上。王蓉等[29]利用两步电流沉积方法，以 ITO 玻璃作为工作电极，活性基底。Zhu 等[30]用电化学方法在柠檬酸银的饱和溶液中用聚乙为分子保护剂制备出了稳定的纳米银粒子。与传统的化学方法相比的优点是设备简单、易于控制、反应条件温和、所得到的纳米微粒境污染少等。方法均有各自的优缺点，化学还原法可操控性强，但纳米颗粒形貌控溅射和电子束刻蚀都能制备结构紧密有序的基底，但都需要大型且成本高，制作工艺复杂；而电化学沉积法刚好克服上述问题，不也可以制备相对有序的基底结构，而且巧妙地利用氧化铟锡（IndiuTO）玻璃导电性，及其平面的光滑性，能很好的沉积各种金属纳米。因
【参考文献】：
期刊论文
[1]GP73、AFP和CEA联合检测对早期肝癌的诊断价值[J]. 李三喜,吕杨,王森. 检验医学与临床. 2017(15)
[2]动物骨骼及肌肉DNA检验确定种属[J]. 刘灿刚,陈燕祥,吴波,刘浩东,曾发明,程宝文. 中国法医学杂志. 2015(03)
[3]二甲双胍对人肝癌细胞HepG2增殖及乙酰辅酶A羧化酶影响的实验研究[J]. 彭晓韧,刘燕,邹大进. 临床肿瘤学杂志. 2015(03)
[4]基于稳健统计的新鲜乳腺组织拉曼光谱分析[J]. 郑超,张海鹏,韩冰,梁丽佳,邹亚斌,徐抒平,林和平,徐蔚青,范志民. 高等学校化学学报. 2015(01)
[5]拉曼光谱法在假药快检中的研究进展[J]. 柳艳,尹利辉,陆峰. 药学实践杂志. 2012(06)
[6]结合多变量统计分析肝癌氧合血红蛋白表面增强拉曼光谱[J]. 熊洋,李云涛,郭嬿,饶凤飞,张建民,司民真,刘仁明,唐伟跃. 光谱学与光谱分析. 2012(09)
[7]利用主成分分析法分析乳腺癌术后患者的血清表面增强拉曼光谱[J]. 李乔敏,张毅,吕金燕,马辉,高文斌,王若雨. 激光生物学报. 2012(03)
[8]回生口服液在原发性肝癌患者中的应用效果观察[J]. 覃慧敏,周晓琳,冯芳,谢迎春,叶丰,谭宏祜,沈雁冰. 山东医药. 2011(51)
[9]血清拉曼光谱检测在鼻咽癌早期诊断中的应用价值研究[J]. 潘建基,陈奇松,黄伟,林少俊,苏颖,力超,冯尚源,陈荣. 中国癌症杂志. 2011(09)
[10]基于SERS技术结合多变量统计分析胃癌患者血浆拉曼光谱[J]. 冯尚源,潘建基,伍严安,林多,陈燕坪,席刚琴,林居强,陈荣. 中国科学:生命科学. 2011(07)
博士论文
[1]原发性肝癌肿瘤标志物化学发光酶免疫分析方法及应用研究[D]. 张倩云.北京化工大学 2011
[2]金属纳米线阵列的制备及其表面增强光谱研究[D]. 张利胜.昆明理工大学 2008
硕士论文
[1]基于焦磷酸测序技术利用线粒体12S rRNA基因进行种属鉴别的研究[D]. 胡真.苏州大学 2015
[2]微型拉曼光谱仪的结构设计与数据处理方法研究[D]. 郭忠.重庆大学 2010
[3]基于人工神经网络的水质监测拉曼光谱系统的研究[D]. 王保存.华中师范大学 2007
本文编号：3614939
【文章来源】：重庆大学重庆市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Raman光谱原理图
应用于 SERS 基底的制备也是研究的热点。但是半导体作为 SERS 基底的研究还处于初级阶段，且它的增强机制也还不清楚。图1.2 不同浓度的氯金酸制备出的ZnO/Au纳米棒阵列SEM：（a）0.1（b）0.2（c）0.3 mmol/L。（d）为浓度为 0.5 mmol/L 的 HAuCl4纳米棒阵列的 EDX 光谱图像[21]Fig. 1.2 SEM images of ZnO/Au nanoneedle arrays prepared at different concentrations ofHAuCl4: (a) 0.1, (b) 0.5, and (c) 0.3 mmol/L. The insets are corresponding high-magnification SEMimages. (d) EDX spectrum of ZnO/Au nanoneedle arrays prepared at 0.5 mmol/L HAuCl4由于过渡金属、半导体材料这些材料增强效果不超过 104，但又各存在其特点，所以将这些材料与贵金属结合，形成复合材料成为了新型 SERS 基底材料的研究热点。SERS 复合物从大类上可以分为三类：金属与金属复合物、金属与非金属复合物、金属与聚合物复合物。Lee 等[21]使用化学气相沉积法将金纳米颗粒附着在氧化锌纳米棒阵列上，通过改变氯金酸的浓度来改变 Au 的负载量以提高 SERS 的增强效果（图 1.2），复合材料用来开发新的 SERS 基底，可以对金银纳米颗粒加工而形成新的结构。例如外壳包裹纳米粒子，SiO2包裹金纳米粒子
图 1.3 电子束刻蚀制备纳米 SERS 基底过程图[28]1.3 Schematic of the two fabrication processes for the nanostructured SERS substrate学沉积学沉积是在电场的作用下，通过氧化还原反应原理使电解质中的离上。王蓉等[29]利用两步电流沉积方法，以 ITO 玻璃作为工作电极，活性基底。Zhu 等[30]用电化学方法在柠檬酸银的饱和溶液中用聚乙为分子保护剂制备出了稳定的纳米银粒子。与传统的化学方法相比的优点是设备简单、易于控制、反应条件温和、所得到的纳米微粒境污染少等。方法均有各自的优缺点，化学还原法可操控性强，但纳米颗粒形貌控溅射和电子束刻蚀都能制备结构紧密有序的基底，但都需要大型且成本高，制作工艺复杂；而电化学沉积法刚好克服上述问题，不也可以制备相对有序的基底结构，而且巧妙地利用氧化铟锡（IndiuTO）玻璃导电性，及其平面的光滑性，能很好的沉积各种金属纳米。因
【参考文献】：
期刊论文
[1]GP73、AFP和CEA联合检测对早期肝癌的诊断价值[J]. 李三喜,吕杨,王森. 检验医学与临床. 2017(15)
[2]动物骨骼及肌肉DNA检验确定种属[J]. 刘灿刚,陈燕祥,吴波,刘浩东,曾发明,程宝文. 中国法医学杂志. 2015(03)
[3]二甲双胍对人肝癌细胞HepG2增殖及乙酰辅酶A羧化酶影响的实验研究[J]. 彭晓韧,刘燕,邹大进. 临床肿瘤学杂志. 2015(03)
[4]基于稳健统计的新鲜乳腺组织拉曼光谱分析[J]. 郑超,张海鹏,韩冰,梁丽佳,邹亚斌,徐抒平,林和平,徐蔚青,范志民. 高等学校化学学报. 2015(01)
[5]拉曼光谱法在假药快检中的研究进展[J]. 柳艳,尹利辉,陆峰. 药学实践杂志. 2012(06)
[6]结合多变量统计分析肝癌氧合血红蛋白表面增强拉曼光谱[J]. 熊洋,李云涛,郭嬿,饶凤飞,张建民,司民真,刘仁明,唐伟跃. 光谱学与光谱分析. 2012(09)
[7]利用主成分分析法分析乳腺癌术后患者的血清表面增强拉曼光谱[J]. 李乔敏,张毅,吕金燕,马辉,高文斌,王若雨. 激光生物学报. 2012(03)
[8]回生口服液在原发性肝癌患者中的应用效果观察[J]. 覃慧敏,周晓琳,冯芳,谢迎春,叶丰,谭宏祜,沈雁冰. 山东医药. 2011(51)
[9]血清拉曼光谱检测在鼻咽癌早期诊断中的应用价值研究[J]. 潘建基,陈奇松,黄伟,林少俊,苏颖,力超,冯尚源,陈荣. 中国癌症杂志. 2011(09)
[10]基于SERS技术结合多变量统计分析胃癌患者血浆拉曼光谱[J]. 冯尚源,潘建基,伍严安,林多,陈燕坪,席刚琴,林居强,陈荣. 中国科学:生命科学. 2011(07)
博士论文
[1]原发性肝癌肿瘤标志物化学发光酶免疫分析方法及应用研究[D]. 张倩云.北京化工大学 2011
[2]金属纳米线阵列的制备及其表面增强光谱研究[D]. 张利胜.昆明理工大学 2008
硕士论文
[1]基于焦磷酸测序技术利用线粒体12S rRNA基因进行种属鉴别的研究[D]. 胡真.苏州大学 2015
[2]微型拉曼光谱仪的结构设计与数据处理方法研究[D]. 郭忠.重庆大学 2010
[3]基于人工神经网络的水质监测拉曼光谱系统的研究[D]. 王保存.华中师范大学 2007
本文编号：3614939
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