SAPO-34分子筛上甲醇制烯烃动力学研究

发布时间：2024-06-29 14:22

　　本文基于自制SAPO-34分子筛,采用等温管式固定床反应器(φ4×1—L300mm)对甲醇制烯烃(MTO)本征动力学和失活动力学进行了研究,建立了与实验结果相符合的本征动力学和失活动力学模型,统计检验(复相关指数R2和F统计量)和残差分析结果表明,所建动力学模型是可靠的。基于单因素实验法,考察了温度(400℃-485℃)、空速(3.66×103h-1-1.22× 106 h-1)和原料组成(甲醇60%-100%,水蒸气0-25%)对MTO过程的影响,奠定了MTO动力学条件选择基础。在常压、400℃-485℃、水蒸气摩尔分数0-25%、甲醇摩尔分数60-100%和空速1.2× 105 h-1的条件下,进行了MTO本征动力学实验研究。基于烃池反应机理和水削弱方程,建立了以甲醇、甲烷、乙烯、丙烯和其它组分为目标的五集总MTO本征动力学模型。采用四阶龙哥库塔积分法和离子群算法估计了动力学模型参数。统计检验(复相关指数R2和F统计量)和残差分析结果表明,所建本征动力学模型是可靠的。在常压、400-485℃、水蒸气摩尔分数0-25%、甲醇摩尔分数60-100%和空速1.2×105h-1的条件下,进...

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１ＺＳＭ－５分子筛??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｉｅｖｅ?ｏｆ?ＺＳＭ－５??

?第一章文献综述???第一章文献综述??１．１?ＭＴＯ反应催化剂研究??在ＭＴＯ反应的研宄中，拥有高活性和高稳定性的催化剂的设计及制备一直是一??大研宄热点。??１．１．１早期研究中使用的催化剂??在ＭＴＯ反应的早期研宄中，人们尝试了大量沸石类分子筛。一些大孔分子筛（如??八面沸....

图１－２?ＳＡＰＯ－３４分子筛??Ｆｉｇ．?１－２?Ｔｈｅ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｉｅｖｅ?ｏｆ?ＳＡＰＯ－３４??

合成。ＳＡＰＯ－３４独特的小孔道结构限制了?ＭＴＯ反应中大有机分子及支链烃类化合??物的扩散此外，其温和的酸性质限制了诸如氢转移反应等二次反应的发生，保证了其??对低碳烯烃的高选择性。此外，ＳＡＰＯ－３４也拥有很好的水热稳定性和再生稳定性，??ＳＡＰＯ－３４分子筛在９００。。以下....

图１－３甲醇制烯烃反应路径??

成ＣＨ３ＯＨ和〇１３０（：１１３的平衡混合物；２．甲醇、二甲醚的平衡混合??物在ＳＡＰＯ－３４分子筛的活性位上反应生成第一个Ｃ－Ｃ键；３．最初形成的Ｃ－Ｃ键进一??步与原料甲醇发生反应生成产物烷烃、烯烃、芳香烃以及积碳。??＾????ｄｍｅ－＾?Ｈ?〇?ｒ??為ｂ，?Ｐａｒａｆｆ....

图１－５烃池机理??

ＰＯ－３４分子筛的笼中生成一种大分子中间物质，??然后该中间物质进一步反应生成产物，由于烃池机理能更好的与实验结果相吻合，近??年来已逐渐被广泛接受。??１．２．３烃池机理??烃池机理由研宄者Ｄａｈｌ和Ｋｏｌｂｏｅ于１９８７年提出他们进行了?Ｃ同位素标记??的共进料ＭＴＯ实验，结....

本文编号：3997686