我国源区沙尘铁溶解性特征与铁化学形态的联系

发布时间：2020-11-14 20:11

　　 沙尘铁的输送是远洋生物可利用性铁(或溶解性铁)的主要来源。沙尘铁的生物可利用性(或溶解性)受大气和海水中物理化学过程控制,同时也受沙尘源区物质化学组成影响。为了认识亚洲源区沙尘铁化学形态组成对铁溶解行为的控制作用,本研究在我国西北沙漠地区采集沙尘地表样品,利用自制地连续淋溶装置研究了样品的溶解性铁释放过程,同时采用传统的化学提取方法分析了铁的化学形态。结果显示:(1)我国源区沙尘地表样品铁化学形态组成及铁溶解行为在空间上存在较大的变异。铁化学形态方面,巴丹吉林沙漠和腾格里沙漠样品中晶质铁氧化物(赤铁矿、针铁矿)要显著高于塔克拉玛干沙漠,三个源区地表样品中晶质铁氧化物占全铁比例分别为:24.05%、24.32%、15.20%;塔克拉玛干沙漠样品中碳酸盐相铁含量要显著高于另外两个沙漠,三个源区地表样品中碳酸盐相铁占全铁比例分别为:2.51%、0.54%、1.55%。铁溶解行为方面,塔克拉玛干沙漠样品中铁溶解得最快,该地区样品的铁溶解性显著高于巴丹吉林沙漠和腾格里沙漠,三个地区地表样品的铁溶解性分别为:4.51%、1.27%、2.14%;同时溶解性铁价态组成在三个源区也表现出明显的差异,塔克拉玛干沙漠样品中溶解性铁主要以二价铁形式存在,巴丹吉林沙漠和腾格里沙漠中溶解性铁主要以三价铁形式存在,三个地区地表样品中溶解性二价铁占全部溶解铁比例分别为:68%、15%、39%。(2)地表样品铁溶解过程可划分为两个阶段:溶解初始阶段(前30分钟),含铁矿物发生快速溶解,溶解性铁迅速增加,同时溶解速率迅速减少,溶解性铁价态组成波动较大。第二阶段(约30分钟后)铁的溶解速率比较稳定,溶解性铁缓慢增加,同时溶解性铁价态组成维持稳定水平。铁的化学形态组成和溶解性的相关性分析表明,在溶解初始阶段,碳酸盐相铁和非晶质铁氧化物的快速溶解控制着溶解性铁的含量;在溶解后期,溶解性铁含量主要受含二价铁的粘土矿物控制。基于铁的化学形态对铁溶解行为的这种控制作用,我们建立了亚洲沙尘最易溶铁含量的估算模型。为了认识不同大气化学过程对沙尘铁溶解的控制作用,本研究于2015年4月在内蒙古腾格里沙漠采集气溶胶样品,利用p H 4.7醋酸铵溶液和p H 2硫酸溶液分别模拟气溶胶中含铁矿物在雨水和酸作用下的溶解,结果显示:(1)在醋酸铵溶液中,沙尘样品铁溶解性为4.17%(2.30-5.74%),溶解性铁主要以三价铁(Fe~(3+))形式存在,占全部溶解性铁的76.7-98.3%;在硫酸溶液中,铁溶解性为6.13%(4.72-7.27%),二价铁(Fe~(2+))相对比例显著升高,占全部溶解性铁的17.3-50.0%。(2)非沙尘样品铁溶解性和溶解性铁价态组成在两种溶液中的变化趋势与沙尘样品一致。醋酸铵溶液中,非沙尘样品铁的溶解性为4.25%(1.61-9.95%),三价铁(Fe~(3+))占全部溶解性铁的64.7-99.8%,二价铁(Fe~(2+))仅占溶解性铁一小部分(1.1-36.3%);在硫酸溶液中,非沙尘样品铁的溶解性为7.87%(3.65-15.43%),Fe~(2+)相对比例大大提高,占全部溶解性铁的44.2-67.6%。(3)提取溶液酸性的增强不仅可以增加铁的溶解性,也会显著改变溶解性铁的价态组成,我们推测沙尘中含二价铁的矿物(如碳酸盐矿物)在酸作用下发生快速溶解,导致了溶解性铁价态组成发生改变。这表明沙尘在传输过程中溶解性二价铁的增加可能是由气溶胶酸性的增强引起,而与大气光化学反应无关。
【学位单位】：中国科学院研究生院(地球环境研究所)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：X513;P425.55
【部分图文】：

图 1- 1 亚洲沙尘源区（S1-S10）与源强分布图(Zhang et al., 2003d)1.4 主要研究内容与技术路线1.4.1 主要研究内容1. 我国主要源区沙尘地表样品铁化学形态组成和溶解性铁特征；2. 源区沙尘气溶胶铁溶解性特征；3. 源区沙尘铁溶解性特征与铁形态的联系。1.4.2 技术路线采集我国西北沙漠地区沙尘地表样品，利用 X 射线荧光光谱（XRF）和化学提取法分析铁化学形态组成；制作一套连续淋溶装置分析地表样品铁溶解过程利用微波等离子体-原子发射光谱（MP-AES）、分光光度计（UV/VIS-SP）分析

近 40 年来沙尘暴气象观测数据表明，中国境内沙尘暴主要源自西部的塔克拉玛干沙漠和北部的四个相邻沙漠（巴丹吉林沙漠、腾格里沙漠、毛乌素沙漠、库布齐沙漠）(Xuan et al., 2004)。Zhang 等应用沙尘释放模型（Northern AerosolRegional ClimateModel）模拟亚洲沙尘各源区的沙尘排放量，根据模型的模拟结果划分出亚洲沙尘的两个主体源区：以塔克拉玛干沙漠为中心的西部高沙尘区和以巴丹吉林沙漠及腾格里沙漠为中心的北部高沙尘区(Zhang et al., 2003d)。基于上述认识，本次研究主要选取了克拉玛干沙漠、巴丹吉林沙漠沙漠和腾格里沙漠三个沙尘源区的共 10 个地表样品，采样点空间分布见图 2- 1。采样点选择远离人为干扰区域，样品采集时用手持 GPS 定点位，并记录周围地貌以及地表样品条件，采样时用平铲取深度不超过地表以下 15cm 的地表样品。地表样品带回实验室后，自然晾干，随后将晾干后的样品筛至小于 300 目（<45μm），该粒级表土与沙尘 TSP(总悬浮颗粒物)粒径相当(Cao et al., 2008)。

酸钠缓冲溶液(用冰醋酸缓冲)，随后将样品放置于脱色摇床，使提取溶液与样品充分接触，反应24h后取下，（3）将样品放入离心机中，在3000rpm下离心30min后取下，将上层清液全部转移至另一聚丙烯离心管中，分析上层清液中的铁的含量，该方法主要提取碳酸盐如白云石，方解石等矿物中的铁，记为FeC(Poulton andCanfield, 2005)。采用微波消解仪+微波等离子体-原子发射光谱对全样铁元素含量进行分析(段珺雅等, 2015; 吴春华等, 2011)。具体方法为：准确称取30mg表土样品置于100ml聚四氟乙烯消解罐中，加入3 mL 16 N HNO3，10mL 12 N HCl，1 mL 28 NHF，安装好消解罐，将消解罐放入微波消解仪中（ MDS-6G，上海新仪），消解完毕将消解液移至电热板上180℃加热赶酸，样品蒸至近干时取下冷却，移至100ml 容 量 瓶 中 用 3% 硝 酸 定 容 ， 随 后 使 用 美 国 安 捷 伦 公 司 生 产MP-AES(4200MP-AES，Agilent)测定样品全铁含量，记为FeT。
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本文编号：2883903