环境中典型化学活性有机物及其相关环境行为的分子光谱研究
发布时间：2024-03-28 06:04
环境中存在着大量的化学活性有机物,如核黄素、吩嗪等环境电子媒介及溶解性有机质(Dissolved organic matter, DOM)。它们以不同形式参与了环境中的多种物理过程及化学反应。解析这类有机物理化特性及其相关环境行为,对于理解环境污染物的迁移转化规律,研发环境修复新技术是非常重要的。本学位论文工作以环境中典型的化学活性有机物如环境电子媒介及DOM为对象,利用分子光谱分析技术与光谱数据处理新方法,对其理化性质和相关环境行为进行了分子水平上的探索,主要研究内容和结果如下：1.环境中电子媒介氧化还原反应过程机理的光谱电化学解析。建立了针对环境电子媒介体的电化学荧光和紫外-可见光谱分析方法,实现了环境电子媒介的氧化还原行为的解析和媒介体的定量检测。以环境中广泛存在的电子媒介体-核黄素为对象,将多电位阶跃-吸收光谱、循环伏安法、循环伏安荧光、衍生循环伏安荧光光谱方法与密度泛函理论计算有效结合,研究了非质子溶剂中核黄素的电化学氧化还原过程。结果表明,核黄素的还原包含了一系列的质子耦合电子转移,且取决于电极电势驱动力；其还原过程存在两种反应途径,即电子转移-化学反应-电子转移过程和歧化...
【文章页数】：159 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 背景概述
1.2 环境中典型的化学活性有机物及其相关环境行为
1.2.1 环境电子媒介：性质、来源与分类
1.2.2 溶解性有机质(DOM)：性质、来源与分类
1.2.3 环境相互作用
1.2.4 DOM相关膜污染
1.3 环境有机物分子光谱分析技术
1.3.1 紫外-可见光谱
1.3.2 荧光光谱
1.3.3 红外光谱
1.3.4 拉曼光谱
1.4 分子光谱数据处理方法
1.4.1 光谱电化学分析
1.4.2 平行因子分析
1.4.3 二维相关分析
1.4.4 多变量曲线分辨-交替最小二乘分析
1.5 本论文的研究内容、目的和意义
1.5.1 研究内容
1.5.2 研究目的和意义
参考文献
第二章 环境电子媒介氧化还原反应机理的光谱电化学解析及媒介体的定量检测
2.1 概述
2.2 核黄素电化学氧化还原反应过程及机理
2.2.1 实验材料和计算方法
2.2.2 结果与讨论
2.3 吩嗪类物质氧化还原特性的研究及快速检测
2.3.1 实验材料和方法
2.3.2 结果与讨论
2.4 小结
参考文献
第三章 DOM与TiO2纳米粒子相互作用的二维红外相关分析
3.1 概述
3.2 材料与方法
3.2.1 试剂与样品准备
3.2.2 光谱数据的采集
3.2.3 二维相关分析数据处理
3.3 结果与讨论
3.3.1 HA结构随pH的变化
3.3.2 HA与TiO2纳米粒子作用过程的三维荧光和二维红外分析
3.3.3 HA在TiO2纳米粒子上的吸附
3.4 小结
参考文献
第四章 DOM与铜金属离子结合过程的荧光-红外二维相关光谱解析
4.1 概述
4.2 材料与方法
4.2.1 样品准备与仪器参数
4.2.2 二维相关与异谱二维相关分析过程
4.2.3 铜离子结合参数的测定
4.3 结果与讨论
4.3.1 HA与铜离子结合的荧光及红外光谱变化
4.3.2 二维相关光谱结果
4.3.3 HA与铜离子相互作用的荧光-红外异谱二维相关分析
4.4 小结
参考文献
第五章 热诱导DOM结构转变过程的三维荧光-平行因子与荧光二维相关分析
5.1 概述
5.2 材料与方法
5.2.1 样品过程与测量方法
5.2.2 光谱分析方法及过程
5.3 结果与讨论
5.3.1 DOM的荧光特性
5.3.2 热诱导DOM组分变化
5.3.3 DOM结构转变的二维相关分析
5.3.4 热诱导过程对DOM与菲疏水相互作用的影喧
5.4 小结
参考文献
第六章 DOM引发膜污染的红外光谱-多变量曲线分辨分析
6.1 概述
6.2 材料与方法
6.2.1 试剂与膜过滤设备
6.2.2 光谱测量方法
6.2.3 多变量曲线分辨-交替最小二乘分析
6.3 结果与讨论
6.3.1 DOM组分膜污染过程的流量衰减
6.3.2 膜污染过程中对应IR-ATR光谱的变化
6.3.3 MCR-ALS解析膜污染物各组分时空分布特性
6.4 小结
参考文献
第七章 蛋白/多糖诱导微滤膜污染过程的受激拉曼光谱成像
7.1 概述
7.2 材料与方法
7.2.1 试剂与膜过滤过程
7.2.2 膜污染受激拉曼成像系统
7.2.3 图像数据处理
7.3 结果与讨论
7.3.1 膜污染物约自发及受激拉曼光谱
7.3.2 蛋白及葡聚糖对PVDF微滤膜污染的三维受激拉曼散射成像
7.3.3 MCR-ALS解析蛋白/葡聚糖混合物的膜污染
7.3.4 蛋白/葡聚糖比例对膜污染程度的影响
7.4 小结
参考文献
结论
致谢
博士期间完成的学术论文
本文编号：3941112
【文章页数】：159 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 背景概述
1.2 环境中典型的化学活性有机物及其相关环境行为
1.2.1 环境电子媒介：性质、来源与分类
1.2.2 溶解性有机质(DOM)：性质、来源与分类
1.2.3 环境相互作用
1.2.4 DOM相关膜污染
1.3 环境有机物分子光谱分析技术
1.3.1 紫外-可见光谱
1.3.2 荧光光谱
1.3.3 红外光谱
1.3.4 拉曼光谱
1.4 分子光谱数据处理方法
1.4.1 光谱电化学分析
1.4.2 平行因子分析
1.4.3 二维相关分析
1.4.4 多变量曲线分辨-交替最小二乘分析
1.5 本论文的研究内容、目的和意义
1.5.1 研究内容
1.5.2 研究目的和意义
参考文献
第二章 环境电子媒介氧化还原反应机理的光谱电化学解析及媒介体的定量检测
2.1 概述
2.2 核黄素电化学氧化还原反应过程及机理
2.2.1 实验材料和计算方法
2.2.2 结果与讨论
2.3 吩嗪类物质氧化还原特性的研究及快速检测
2.3.1 实验材料和方法
2.3.2 结果与讨论
2.4 小结
参考文献
第三章 DOM与TiO2纳米粒子相互作用的二维红外相关分析
3.1 概述
3.2 材料与方法
3.2.1 试剂与样品准备
3.2.2 光谱数据的采集
3.2.3 二维相关分析数据处理
3.3 结果与讨论
3.3.1 HA结构随pH的变化
3.3.2 HA与TiO2纳米粒子作用过程的三维荧光和二维红外分析
3.3.3 HA在TiO2纳米粒子上的吸附
3.4 小结
参考文献
第四章 DOM与铜金属离子结合过程的荧光-红外二维相关光谱解析
4.1 概述
4.2 材料与方法
4.2.1 样品准备与仪器参数
4.2.2 二维相关与异谱二维相关分析过程
4.2.3 铜离子结合参数的测定
4.3 结果与讨论
4.3.1 HA与铜离子结合的荧光及红外光谱变化
4.3.2 二维相关光谱结果
4.3.3 HA与铜离子相互作用的荧光-红外异谱二维相关分析
4.4 小结
参考文献
第五章 热诱导DOM结构转变过程的三维荧光-平行因子与荧光二维相关分析
5.1 概述
5.2 材料与方法
5.2.1 样品过程与测量方法
5.2.2 光谱分析方法及过程
5.3 结果与讨论
5.3.1 DOM的荧光特性
5.3.2 热诱导DOM组分变化
5.3.3 DOM结构转变的二维相关分析
5.3.4 热诱导过程对DOM与菲疏水相互作用的影喧
5.4 小结
参考文献
第六章 DOM引发膜污染的红外光谱-多变量曲线分辨分析
6.1 概述
6.2 材料与方法
6.2.1 试剂与膜过滤设备
6.2.2 光谱测量方法
6.2.3 多变量曲线分辨-交替最小二乘分析
6.3 结果与讨论
6.3.1 DOM组分膜污染过程的流量衰减
6.3.2 膜污染过程中对应IR-ATR光谱的变化
6.3.3 MCR-ALS解析膜污染物各组分时空分布特性
6.4 小结
参考文献
第七章 蛋白/多糖诱导微滤膜污染过程的受激拉曼光谱成像
7.1 概述
7.2 材料与方法
7.2.1 试剂与膜过滤过程
7.2.2 膜污染受激拉曼成像系统
7.2.3 图像数据处理
7.3 结果与讨论
7.3.1 膜污染物约自发及受激拉曼光谱
7.3.2 蛋白及葡聚糖对PVDF微滤膜污染的三维受激拉曼散射成像
7.3.3 MCR-ALS解析蛋白/葡聚糖混合物的膜污染
7.3.4 蛋白/葡聚糖比例对膜污染程度的影响
7.4 小结
参考文献
结论
致谢
博士期间完成的学术论文
本文编号：3941112
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