硼功能化石墨烯单空位可持续分解水分子的第一性原理研究

发布时间：2023-02-18 14:08

　　随着能源的枯竭和环境的恶化,近年来,通过催化分解水分子制取氢气和氧气是获得清洁能源最可行有效的方法之一。越来越多的二维非金属石墨烯催化剂被开发出来用于降低催化反应势垒和提高反应速率。本文通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,系统的研究了硼功能化石墨烯膜单空位分解水分子的可持续循环过程。我们首先构想了水(H₂O)分子吸附在硼功能化石墨烯膜单空位上方四种最可能的初始不等价构型:H₂O分子平行于石墨烯膜平面,(1)氧原子在空位的上方;(2)氢原子在空位的上方;H₂O分子垂直于石墨烯膜平面,(3)氢原子指向空位;(4)氧原子指向空位。本文还研究了硼功能化石墨烯单空位的结构、磁学性质、电子性质、弹性性质、电荷转移等情况以及自由水分子的结构,系统的了解了水分子在硼功能化石墨烯膜单空位上可持续分解情况,得到了硼功能化石墨烯膜单空位分解水分子降低反应势垒的机制。具体内容如下:通过计算我们构建的四种初始不等价构型,得到最稳定构型是H₂O分子垂直于石墨烯膜平面,氢原子指向空位。对该构型的态密度、电荷转移和差分电荷密度的...

【文章页数】：52 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第1章绪论
    1.1 水分子分解的研究背景
    1.2 关于空位石墨烯催化剂的应用
        1.2.1 硼功能化石墨烯单空位的设计
        1.2.2 本文的研究思路
第2章理论基础
    2.1 第一性原理
    2.2 密度泛函理论(DFT)
        2.2.1 Thomas-Fermi模型
        2.2.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.2.3 Kohn-Sham方程
    2.3 交换关联泛函的简化
        2.3.1 局域密度近似
        2.3.2 广义梯度近似(GGA)
        2.3.3 密度泛函在LDA/GGA近似下的局限性
        2.3.4 非局域混合交换关联泛函(vd W-DF)
    2.4 密度泛函理论的数值计算方法
        2.4.1 赝势方法(Pseudo-Potential Methods)
        2.4.2 投影缀加波方法(Projector-augmentedwave,PAW)
    2.5 VASP软件包(Vienna Ab-initio Simulation Package)
        2.5.1 VASP软件包的概述和应用
        2.5.2 VSAP计算的主要过程
            2.5.2.1 结构优化概述及本文计算主要参数
            2.5.2.2 静态自洽
            2.5.2.3 静态非自洽
第3章硼功能化石墨烯单空位的结构、磁性和弹性性质
    3.1 自由水分子的结构
    3.2 硼功能化石墨烯单空位
        3.2.1 硼功能化石墨烯单空位的结构
        3.2.2 硼功能化石墨烯的磁性性质和弹性性质
第4章硼功能化石墨烯单空位催化分解水分子的研究过程
    4.1 水分子吸附在硼功能化石墨烯单空位
        4.1.1 水分子吸附在硼功能化石墨烯单空位上的吸附构型
    4.2 硼功能化石墨烯单空位对水分子中的第一个H原子的分解过程
        4.2.1 H₂O-BCV的态密度和差分电荷和Bader电荷分析
        4.2.2 水分子中第一个H原子的分解能量计算
    4.3 水分子中第二个H原子的分解能量的计算
    4.4 硼功能化石墨烯单空位分解水分子的整个循环过程
第5章结论
参考文献
攻读硕士期间的科研成果
致谢



本文编号：3745111