BiPO 4 /g-C 3 N 4 异质结光催化材料的设计及其性质的研究

发布时间：2023-12-02 13:05

　　本文的主要工作在于设计和合成一种基于磷酸铋的稳定的、具有高催化活性的复合光催化材料。磷酸铋本身是一种具有高光催化活性的催化剂,其独特的含氧酸盐结构所引起的内建电场促进了载流子的分离效率,然而磷酸铋又是一种宽带隙光催化剂,存在可见光吸收不足的缺陷,仅在紫外光作用下显示出极强的光催化活性,这将极大地限制它的应用。类石墨烯氮化碳则是一种窄带隙、导电性优良、稳定性好的具有二维层状结构的材料,具有一定的可见光催化能力。本文综合考虑和计算了这两种材料的光学性质和电子结构,采用第一性原理的方法提出设计基于磷酸铋的新型复合可见光催化剂的思路,并研究了其性质。主要研究结果和创新性工作总结如下。通过第一性原理计算,研究了三种晶相磷酸铋(mMBIP,nMBIP和HBIP)的几何结构和电子结构。结果表明,在三种晶相的磷酸铋中,nMBIP的PO4四面体的几何结构最扭曲,而mMBIP的载流子有效质量最小。为了能更进一步讨论和确定有效质量和几何结构扭曲在光催化作用中的主次地位,对三种晶相磷酸铋的载流子有效质量和偶极距都进行了计算。最终,我们认为磷酸铋的几何结构扭曲程度有着更为决定性的作用。扭曲的PO₄

【文章页数】：62 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 光催化原理
    1.3 光催化应用的发展
    1.4 光催化材料的改性方法
        1.4.1 金属和非金属离子掺杂
        1.4.2 染料敏化
        1.4.3 贵金属沉积
        1.4.4 复合光催化材料
    1.5 磷酸盐光催化剂
        1.5.1 非金属含氧酸盐的特点
        1.5.2 非金属含氧酸盐在光催化方面的应用
        1.5.3 BiPO₄材料的物理化学性质
    1.6 类石墨C₃N₄光催化剂及改性研究
        1.6.1 类石墨C₃N₄几何结构
        1.6.2 类石墨C₃N₄的光催化性能
    1.7 本文研究目的、研究内容和创新点
第2章 理论基础与计算方法
    2.1 引言
    2.2 基于密度泛函理论的第一性原理计算
        2.2.1 Hohenberg-Kohn定理
        2.2.2 Kohn-Sham方程
        2.2.3 交换关联泛函
    2.3 超软赝势平面波方法
    2.4 第一性原理的计算流程
    2.5 基于密度泛函理论计算软件包CASTEP
第3章 BiPO₄光催化活性的起源
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 几何结构
        3.3.1 结构模型
        3.3.2 偶极距
    3.4 电子结构
        3.4.1 能带结构和态密度
        3.4.2 有效质量
        3.4.3 能级电位
    3.5 本章小结
第4章 碱金属修饰g-C₃N₄的能带结构调控与载流子迁移过程研究
    4.1 引言
    4.2 物理模型和计算方法
    4.3 结构的稳定性
    4.4 SCHOTTKY结能级调制
        4.4.1 带隙调控
        4.4.2 功函数和带边电位
    4.5 载流子迁移过程
    4.6 本章小结
第5章 BiPO₄/g-C₃N₄异质结光催化材料的第一性原理计算
    5.1 引言
    5.2 计算方法和结构模型
    5.3 结构稳定性
    5.4 电子结构
        5.4.1 能带结构
        5.4.2 态密度和LUMO/HOMO轨道
        5.4.3 电荷转移与能级调制
        5.4.4 光学性质
    5.5 本章小结
第6章 总结
参考文献
致谢
附录1：攻读硕士学位期间取得成果



本文编号：3869730