黄河三角洲地区大气颗粒物理化特性研究

发布时间：2016-10-29 10:01

  本文关键词：黄河三角洲地区大气颗粒物理化特性研究，由笔耕文化传播整理发布。

《山东大学》 2015年

黄河三角洲地区大气颗粒物理化特性研究

袁琦  

【摘要】：大气颗粒物是我国目前最主要的空气污染物之一,对人类健康、能见度、气候和空气质量等都有重要的影响,而颗粒物的理化性质是这些相关研究的重要理论基础。目前对我国大气颗粒物污染最严重地区之一-环渤海地区的区域背景点的相关研究还相对缺乏。本研究选取了环渤海地区区域背景点之一-黄河三角洲自然保护区开展了大气颗粒物理化特性的相关研究,并重点分析了雾霾天气下颗粒物的污染特征及气团传输对当地颗粒物污染的影响。本研究采用在线观测与离线分析相结合的方法于2011年4月至2012年1月对环渤海地区区域背景点-黄河三角洲自然保护区的大气颗粒物理化性质进行了为期四个月的综合观测,主要研究了不同季节和不同天气下PM2.5中水溶性离子污染特征、颗粒物数浓度及粒径分布特征、单颗粒类型及混合状态。并利用后推气流轨迹法和主成分分析法对黄河三角洲地区颗粒物污染的来源进行了分析,得到如下有意义的结果：黄河三角洲地区观测期间年均总水溶性离子浓度为49.72μg/m3,其中SO42-NO3-和NH4+是黄河三角洲地区PM2.5中最主要的水溶性成分,年均浓度分别为22.48μg/m3、12.77μg/m3、11.21μg/m3,三者浓度总和占总水溶性离子的93.6%,且三种离子质量浓度远高于美国、日本和韩国的城市及郊区站点,与国内一些大城市相当,说明黄河三角洲地区面临严重的二次无机气溶胶污染。夏季硫酸盐的转化率(SOR)远高于其它三个季节,导致夏季SO2-浓度最高。太阳辐射、O3浓度以及边界高度的变化是影响SO42-日变化的主要因素,而太阳辐射、温度以及边界层高度的变化是影响NO3-日变化的主要因素。黄河三角洲地区冬季酸性颗粒物的比重最高,约有62.4%的颗粒物是酸性颗粒物,其中32.1%的颗粒物为强酸性颗粒物。后推气流轨迹分析发现来自山东省内及京津冀的短距离输送气团对黄河三角洲地区的离子贡献率最高。利用主因子分析对黄河三角洲地区PM2.5的来源进行解析,结果显示燃料燃烧、二次生成及扬尘和土壤是影响当地PM2.5水溶性离子的主要因素。黄河三角洲地区观测期间5-10000 nm粒径范围内总颗粒物平均数浓度为12838#/cm3,春季数浓度最高,冬季最低。气溶胶中爱根模态颗粒物数浓度最高,全年平均占总颗粒物数浓度的60.7%,其次为积聚模态(25.2%)和凝结核模态(14.1%)。凝结核模态颗粒物在春季和夏季数浓度最高,爱根模态颗粒物则是在春季和秋季数浓度最高,积聚模态颗粒物秋季数浓度最高。在观测期间,共有26天发生了新颗粒物生成事件(New particle formatin, NPF),约占总观测时间的22%。颗粒物的平均成核速率为6.6#/(cm3.s),颗粒物的平均增长速率为5.3nm/h,NPF事件对凝结核模态和爱根模态颗粒物数浓度日变化有明显影响。风速越高,爱根模态和积聚模态颗粒物数浓度越低,且颗粒物粒径分布的峰值偏向小粒径,偏南风时颗粒物的数浓度要高于偏北风时。南部及东部短距离传输的气团具有更高数浓度的颗粒物,平均为14903#/cm3,而北部长距离传输的气团的颗粒物数浓度较低,平均为11462#/cm3。北部长距离传输的气团的颗粒物粒径分布均为单峰分布,峰值均在爱根模态,而南部和东部短距离传输的气团粒径分布曲线在更大粒径位置(100 nm附近)出现峰值。通过透射电镜及能谱分析相结合的方法研究了不同天气条件下单个气溶胶颗粒,根据它们的形貌和成分可以分为以下9大类：矿物颗粒、富钾颗粒、富钠/镁颗粒、金属/飞灰颗粒、钙盐颗粒、富硫颗粒、烟尘颗粒、有机颗粒和海盐颗粒。雾霾天气颗粒物老化程度明显,通过长距离输送的雾霾颗粒会通过有机和无机的气态凝结(包括在颗粒物表面的非均相反应)和物理凝聚而发生老化现象。雾霾天颗粒物的混合程度强烈,且多从外部混合转变为内部混合。在雾霾天可溶性的硫酸盐和富钾颗粒趋向于与难熔的新鲜排放的颗粒物包括烟尘颗粒、金属/飞灰颗粒、有机颗粒和矿物颗粒等发生融合。在沙尘暴发生前、发生中和发生后不同时期的颗粒物类型、含量及成分的不同,这表明不同类型颗粒物的混合以及沙尘矿物颗粒与酸性气体的非均相反应取决于气象因素和混合的过程。富硫颗粒是本研究含量最丰富的颗粒,约占颗粒物总数的86.8%,500 nm以上粒径段的富硫颗粒数量在雾霾天明显增加。雾天中大部分颗粒是以雾滴形式存在,雾滴有利于硫酸铵颗粒的增大,同时颗粒物之间强烈的混合作用增加了雾霾天富硫颗粒的粒径。本论文研究结果显示黄河三角洲背景地区存在较严重的大气颗粒物污染,这更反应了当前我国空气污染的区域性和复杂性,气团传输已成为影响城市间、区域间空气质量的重要因素之一,未来应进一步加强对背景地区颗粒物理化性质的研究,从而为我国制定有效的颗粒物污染的控制对策提供重要的理论依据。

【关键词】：
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X513
【目录】：

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