金属单原子光电催化剂结构与性能调控的同步辐射研究
发布时间：2022-01-22 01:33
当今工业社会的蓬勃发展以及世界人口数量的逐年增加造成了不可再生资源的过度消耗,导致人类社会面临两大挑战,即能源危机和环境污染,开发新型清洁能源和发展持续高效的能量转化形式已经迫在眉睫。作为新能源领域中的一种关键的、高效的、清洁的能量转化方式,光电催化水分解成为了众多科研工作者的研究热点。金属单原子锚定的碳氮基催化剂,具有重整活性金属的电子结构、暴露活性中心、最大化金属原子利用率、化学结构稳定等特点,有利于获得高效的光电催化性能。此外,单原子与碳氮基底强烈的电子相互作用有利于形成均一的、稳定的活性结构,为研究能量转化过程提供了理想模型和现实基础。因此碳氮化物上锚定的金属单原子已经变成广大科研工作者热衷的研究对象。本论文通过易于操作的氨基诱导还原法在碳氮基材料衬底上锚定金属单原子,采用活性位调控、局域p-n结建立、金属结构设计等策略有效地解决了酸性电催化剂结构不稳定、动力学不足和光催化剂吸光能力弱、电子空穴对易复合等关键科学问题,显著提升了光电催化水分解性能,为设计合成性能高效、价格低廉以及利用率高的新型催化剂提供有价值的理论指导和借鉴。利用同步辐射X射线吸收精细结构（XAFS）分析、紫外...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：117 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２?（ａ）不同基底上负载单原子示意图，（ｂ）?ＸＡＦＳ在各个领域的应用??
?第１章绪?论???＿?龜：：??ｐ＾ｎｆｌ??：—ｉ＾Ｍ＾ＭＭ??９ＨＢＨＨＨＨＨＨＨ??图１．３?（ａ）利用离子交换高温热解法合成Ｎｉ－ＮＣ催化剂示意图，（ｂ）单原子结构形貌图??（２）浸溃法：主要是利用金属盐溶液与载体之间相互作用，把适当的金属离子??基团吸附在载体上，然后通过进一步处理（烧结，活化等），然后得到稳定的单??原子催化剂。此类方法关键还是在于前期载体与金属原子之间的相互作用，具有??良好吸附金属原子的载体可以形成稳定较高负载量的单原子催化剂。最近，张涛??课题组，通过溶胶－凝胶方法成功制备出钯单原子负载在Ａｕ、Ａｇ和Ｃｕ上的催化??剂，其中Ｐｄ－Ａｇ合金应用于工业条件下乙炔在富乙烯流中的选择性加氢反应［１６＿??１７］，用Ｐｄ（ＮＯ）３和ＡｇＮＣｈ溶液的混合物浸渍，以获得５?ｗｔ％的银含量和不同的??ｍ??瞧讓??图１．４利用浸溃法合成的ＰｔＡｇ合金纳米小颗粒以及单原子形貌结构图??７??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]具有显著增强光响应的小尺寸单层石墨相氮化碳纳米片用于细胞成像及光催化(英文)[J]. 梁庆华,李智,白宇,黄正宏,康飞宇,杨全红. Science China Materials. 2017(02)
[2]氢化能带可调的TiO2/SrTiO3多孔微球用于光催化制备氢气和氧气（英文）[J]. 韩陶然,陈亚杰,田国辉,周卫,肖玉婷,李金鑫,付宏刚. Science China Materials. 2016(12)
[3]石墨化改性晶须状碳纳米管及其电容特性[J]. 聂艳艳,孙晓刚,蔡满园,吴小勇,刘珍红,岳立福. 材料研究学报. 2016(07)
[4]同步辐射XAFS技术在纳米科学研究中的应用（英文）[J]. 孙治湖,刘庆华,姚涛,闫文盛,韦世强. Science China Materials. 2015(04)
本文编号：3601319
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：117 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２?（ａ）不同基底上负载单原子示意图，（ｂ）?ＸＡＦＳ在各个领域的应用??
?第１章绪?论???＿?龜：：??ｐ＾ｎｆｌ??：—ｉ＾Ｍ＾ＭＭ??９ＨＢＨＨＨＨＨＨＨ??图１．３?（ａ）利用离子交换高温热解法合成Ｎｉ－ＮＣ催化剂示意图，（ｂ）单原子结构形貌图??（２）浸溃法：主要是利用金属盐溶液与载体之间相互作用，把适当的金属离子??基团吸附在载体上，然后通过进一步处理（烧结，活化等），然后得到稳定的单??原子催化剂。此类方法关键还是在于前期载体与金属原子之间的相互作用，具有??良好吸附金属原子的载体可以形成稳定较高负载量的单原子催化剂。最近，张涛??课题组，通过溶胶－凝胶方法成功制备出钯单原子负载在Ａｕ、Ａｇ和Ｃｕ上的催化??剂，其中Ｐｄ－Ａｇ合金应用于工业条件下乙炔在富乙烯流中的选择性加氢反应［１６＿??１７］，用Ｐｄ（ＮＯ）３和ＡｇＮＣｈ溶液的混合物浸渍，以获得５?ｗｔ％的银含量和不同的??ｍ??瞧讓??图１．４利用浸溃法合成的ＰｔＡｇ合金纳米小颗粒以及单原子形貌结构图??７??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]具有显著增强光响应的小尺寸单层石墨相氮化碳纳米片用于细胞成像及光催化(英文)[J]. 梁庆华,李智,白宇,黄正宏,康飞宇,杨全红. Science China Materials. 2017(02)
[2]氢化能带可调的TiO2/SrTiO3多孔微球用于光催化制备氢气和氧气（英文）[J]. 韩陶然,陈亚杰,田国辉,周卫,肖玉婷,李金鑫,付宏刚. Science China Materials. 2016(12)
[3]石墨化改性晶须状碳纳米管及其电容特性[J]. 聂艳艳,孙晓刚,蔡满园,吴小勇,刘珍红,岳立福. 材料研究学报. 2016(07)
[4]同步辐射XAFS技术在纳米科学研究中的应用（英文）[J]. 孙治湖,刘庆华,姚涛,闫文盛,韦世强. Science China Materials. 2015(04)
本文编号：3601319
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