热稳定型单原子催化剂的可控合成及其应用研究

发布时间：2022-02-21 18:00

　　负载型金属催化剂已广泛应用于医药、化工、清洁能源、环境修复等诸多领域。在工业应用中负载的金属纳米颗粒常会因为发生奥斯特瓦尔德熟化或颗粒融合而烧结,导致纳米颗粒长大、分散度降低、活性位减少,使得催化剂严重失活。失活催化剂的更新和回收会极大增加时间和经济成本,影响工业效益。此外,随着工业生产的不断优化,人们对负载型金属催化剂的高效原子利用需求也在不断提高。因此,研发抗烧结的热稳定型原子级金属催化剂,进一步降低催化剂的生产和更新成本具有重要意义。在本博士论文中,我们探索出一系列热稳定型单原子催化剂的可控合成方法。我们发现金属纳米颗粒在特殊的界面和高温环境中,会逐渐遗失其表层原子。利用载体缺陷与金属原子的强相互作用,我们可以巧妙的将这类移动的原子进行锚定,最终得到高稳定的单原子金属催化剂。这些方法具有通用性,甚至可以将严重失活和团聚的催化剂转化为高活性热稳定的原子级催化剂,具有广泛的工业应用前景。此外,我们还通过金属原子配位和载体结构的精准调控开发出一系列热稳定的和可接触性好的单原子催化剂,进一步拓展了单原子催化剂的可控合成方法,且增强了单原子位点的催化有效性。文中对热稳定型单原子的形成机制和... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省211工程院校985工程院校

【文章页数】：158 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 催化概述
    1.2. 纳米颗粒催化剂概述
    1.3 单原子催化剂概述
    1.4 单原子催化剂的合成方法
        1.4.1 质量分离-软着陆法
        1.4.2 原子层沉积法
        1.4.3 湿化学法
        1.4.4 高温裂解法
        1.4.5 高温迁移法
        1.4.6 电化学合成法
        1.4.7 其他合成方法
    1.5 单原子催化剂的表征方法
        1.5.1 扫描隧道显微镜(STM)
        1.5.2 高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)
        1.5.3 X射线吸收光谱(XAFS)
        1.5.4 傅立叶红外吸收光谱(FTIR)
        1.5.5 其他检测方法
    1.6 单原子催化剂的应用
        1.6.1 氧化反应
        1.6.2 加氢反应
        1.6.3 水气转换反应
        1.6.4 电催化反应
    1.7 论文的研究思路和内容
    参考文献
第二章 表面挖掘效应稳定的Ni单原子催化剂及其甲烷氧化性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验原料
        2.2.2 样品制备
        2.2.3 仪器测试
        2.2.4 甲烷氧化测试
        2.2.5 理论计算
    2.3 分析与讨论
    2.4 本章小结
    参考文献
第三章 氮掺杂碳热原子化策略制备的热稳定型单原子催化剂及其氢化性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验原料
        3.2.2 样品制备
        3.2.3 仪器测试
        3.2.4 氢化反应测试
        3.2.5 理论计算
    3.3 分析与讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
第四章 阳离子交换诱导的热稳定型单原子催化剂及其苯氧化性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验原料
        4.2.2 样品制备
        4.2.3 仪器测试
        4.2.4 苯氧化测试
        4.2.5 理论计算
    4.3 分析与讨论
    4.4 本章小结
    参考文献
第五章 负压热解诱导的高度可接触型单原子催化剂及其氧还原性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验原料
        5.2.2 样品制备
        5.2.3 仪器测试
        5.2.4 氧还原性能测试
        5.2.5 锌-空气电池性能测试
        5.2.6 理论计算
    5.3 讨论与分析
    5.4 本章小结
    参考文献
第六章 总结与展望
致谢
在读期间发表的学术论文和荣誉奖励(2017-2020)


【参考文献】：
期刊论文
[1]Direct,nonoxidative conversion of methane to ethylene,aromatics,and hydrogen[J].   Science Foundation in China. 2014(02)



本文编号：3637780