热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究

发布时间：2023-07-27 07:15

　　碳纳米材料因其表现出优异的电学、热学、力学和化学等性能,受到广泛关注。本文采用磁分散电弧热等离子体裂解气相烃类小分子(CH4、C2H2、C2H4)制备碳纳米材料,产物主要包括球形/近球形的碳纳米球形(carbonaceous nanospheres,CNSs)和片状的石墨烯纳米片(graphenenanoflakes,GNFs),其中CNSs包括无定形碳和类洋葱碳两种基本碳形式。采用实验和多种表征方法(透射电子显微镜、X射线衍射、拉曼光谱、热重分析、X射线光电子能谱),结合详细化学动力学计算和计算流体力学数值模拟,研究碳纳米材料的合成以及形成机理。分析反应条件、形成机理、碳材料形态之间的关系,揭示了合成碳纳米材料的控制因素。1)以键能和氢碳比例相差较大的CH4和C2H2为原料气,反应温度1800 K～2500 K,对热解产物分析结果表明:高反应温度可以促进CH4热解产物无定形碳颗粒向纳米薄片(GNFs)的转化,但C2H2则由无定形碳颗向类洋葱球形碳颗粒转变。结合气相化学反应动力学与颗粒动力学计算,分析原料气种类、反应温度对成核、表面生长以及碰撞的影响,建立反应温度、气体种类,炭黑形成机...

【文章页数】：116 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 碳纳米材料
        1.2.1 零维碳纳米材料
        1.2.2 一维碳纳米材料
        1.2.3 二维碳纳米材料
    1.3 等离子体制备碳纳米材料
        1.3.1 等离子体制备炭黑
        1.3.2 等离子体制备石墨烯
    1.4 碳纳米材料形成机理
        1.4.1 等离子体反应
        1.4.2 碳烟形成机理
        1.4.3 石墨烯形成机理
    1.5 本文的主要研究工作
第2章 实验和理论方法
    2.1 磁分散电弧等离子体发生器
    2.2 表征方法
        2.2.1 透射电子显微镜
        2.2.2 X射线衍射
        2.2.3 拉曼光谱
        2.2.4 热重分析仪
        2.2.5 X射线光电子能谱
    2.3 数值模拟方法
        2.3.1 化学反应动力学模拟
        2.3.2 计算流体力学模拟
    2.4 本章小结
第3章 炭黑颗粒形态控制因素研究
    3.1 实验装置和工况
    3.2 化学动力学模拟
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 TEM和HRTEM图像分析结果
        3.3.2 TGA分析结果
        3.3.3 XRD分析结果
        3.3.4 动力学模拟结果
        3.3.5 讨论
    3.4 本章小结
第4章 碳纳米材料形貌转变机制
    4.1 实验装置和工况
    4.2 化学动力学模拟
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 加氢的影响
        4.3.2 注气位置的影响
        4.3.3 乙炔浓度和反应温度的影响
        4.3.4 石墨烯形成路径
    4.4 本章小结
第5章 气体掺混对碳纳米材料形成的影响
    5.1 引言
    5.2 实验装置和工况
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 TEM图像分析结果
        5.3.2 拉曼光谱拟合分析结果
        5.3.3 XPS分析结果
        5.3.4 讨论
    5.4 本章小结
第6章 总结与展望
    6.1 本文工作总结
    6.2 研究展望
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果



本文编号：3837573