生物炭材料在放射性核素吸附应用中的研究

发布时间：2024-02-29 22:30

　　随着民用核工业的发展,"核污染"日益成为人们关注的焦点。开展吸附界面研究有助于人们深入了解放射性核素在在环境中的迁移规律,从而对它们进行有效地处理和管控。生物炭是一类新型的碳材料,具有来源广泛、成本低廉、吸附容量大等优点,近年来在环境去污方面展示出巨大的潜力。然而,它在环境放射化学中的应用研究仍相当有限。本论文采用静态实验法,研究了常见放射性核素(U-238、Ni-63和Cu-64)在生物炭材料(生物炭@蒙脱石和碳纳米纤维)上吸附行为,通过表面配位模型研究了表面反应的机理,通过先进光谱技术研究了表面物种的结构。本论文的主要结论如下:1.U(Ⅵ)在生物炭@蒙脱石上的吸附。用葡糖糖和蒙脱石为原料制备了生物炭@蒙脱石,考察了接触时间、离子强度、pH、初始浓度和温度对U(Ⅵ)吸附的影响。研究发现,吸附反应为吸热反应,其动力学过程可用假二级动力学方程描述。pH对吸附有显著影响,当pH<6时,吸附随pH升高而增大;当pH>6时,吸附随pH升高而降低。吸附等温线符合Langmuir方程,室温下的饱和吸附容量为66.22 mg·g-1。U(Ⅵ)在生物炭@蒙脱石表面形成的是内层配合物,离子强...

【文章页数】：148 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
        1.1.1 放射性废物来源与危害
            1.1.1.1 核燃料循环
            1.1.1.2 放射性废物的来源
            1.1.1.3 放射性废物的危害
        1.1.2 放射性废物的处理与处置
        1.1.3 放射性核素的迁移
            1.1.3.1 放射性在环境中的迁移途径
            1.1.3.2 环境中的铀
        1.1.4 放射性废物的现在和将来
    1.2 放射性废水处理中吸附剂材料的研究现状
        1.2.1 天然材料
            1.2.1.1 黏土矿物
            1.2.1.2 金属氧化物/氢氧化物
            1.2.1.3 沸石
            1.2.1.4 云母
            1.2.1.5 其它矿物
        1.2.2 复合材料
            1.2.2.1 离子交换型复合材料
            1.2.2.2 化学接枝型复合材料
        1.2.3 新型纳米材料
            1.2.3.1 碳纳米管
            1.2.3.2 氧化石墨烯
            1.2.3.3 Fe0

            1.2.3.4 生物炭
    1.3 放射性核素在固液界面的吸附原理简介
        1.3.1 吸附的基本理论
            1.3.1.1 物理吸附
            1.3.1.2 化学吸附
            1.3.1.3 离子交换
        1.3.2 影响放射性核素吸附的主要因素
            1.3.2.1 吸附剂的物理化学性质
            1.3.2.2 pH
            1.3.2.3 离子强度
            1.3.2.4 温度
            1.3.2.5 共存组分
        1.3.3 吸附热力学
            1.3.3.1 吸附等温线的一般模型
            1.3.3.2 凹型吸附等温线模型
            1.3.3.3 吸附等温线汇总
        1.3.4 吸附动力学
            1.3.4.1 假一级动力学方程
            1.3.4.2 假二级动力学方程
        1.3.5 亚稳态平衡吸附理论
    1.4 放射性核素在固液界面吸附的模型研究现状
        1.4.1 表面配位模型
            1.4.1.1 表面配位模型的一般特征
            1.4.1.2 恒电容模型
            1.4.1.3 广义双层模型
            1.4.1.4 三层模型
            1.4.1.5 One-pK模型
        1.4.2 离子交换模型
    1.5 放射性核素在固液界面吸附的研究技术
        1.5.1 X射线吸收光谱
        1.5.2 时间分辨激光荧光光谱
        1.5.3 其它光谱技术
        1.5.4 计算机模拟技术
    1.6 本论文选题以及主要内容
        1.6.1 选题依据及意义
        1.6.2 主要研究内容
    参考文献
第2章 U(Ⅳ)在生物炭@蒙脱石上的吸附
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 试剂和仪器
        2.2.2 实验方案
            2.2.2.1 储备物的配制
            2.2.2.2 吸附实验
            2.2.2.3 解吸实验
            2.2.2.4 循环稳定性测试
            2.2.2.5 滴定实验
        2.2.3 表征方法
            2.2.3.1 SEM
            2.2.3.2 比表面积
            2.2.3.3 FT-IR
            2.2.3.4 XPS
            2.2.3.5 XRD
            2.2.3.6 热重分析
    2.3 实验结果与讨论
        2.3.1 生物炭@蒙脱石的表征
            2.3.1.1 生物炭@蒙脱石的形貌
            2.3.1.2 生物炭@蒙脱石的结构
            2.3.1.3 红外光谱分析
            2.3.1.4 热重分析
            2.3.1.5 表面滴定分析
            2.3.1.6 比表面积和阳离子交换容量
        2.3.2 吸附动力学
        2.3.3 吸附边界
            2.3.3.1 物种分布
            2.3.3.2 吸附边界
        2.3.4 吸附等温线
        2.3.5 温度效应
        2.3.6 稳定性与解吸
        2.3.7 吸附机理探究
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 U(Ⅵ)在碳纳米纤维上的吸附
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂和仪器
        3.2.2 实验方案
            3.2.2.1 储备物的配制
            3.2.2.2 吸附实验
            3.2.2.3 解吸实验
            3.2.2.4 循环稳定性测试
            3.2.2.5 滴定实验
            3.2.2.6 环境模拟实验
        3.2.3 表征方法
            3.2.3.1 SEM和TEM
            3.2.3.2 比表面积
            3.2.3.3 FT-IR
            3.2.3.4 XPS
            3.2.3.5 EXAFS
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 CNFs的表征
            3.3.1.1 Te纳米线的形貌和结构
            3.3.1.2 CNFs的形貌和结构
            3.3.1.3 表面光谱分析
            3.3.1.4 N₂吸附
            3.3.1.5 表面滴定分析
        3.3.2 吸附边界
            3.3.2.1 物种分布
            3.3.2.2 吸附边界
        3.3.3 吸附等温线
        3.3.4 吸附和解吸
            3.3.4.1 吸附-解吸等温线
            3.3.4.2 其它解吸剂的影响
        3.3.5 表面配合物的表征
            3.3.5.1 XPS
            3.3.5.2 XAFS
        3.3.6 循环稳定性
        3.3.7 应用模拟
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)在碳纳米纤维上的吸附
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂和仪器
        4.2.2 实验方案
            4.2.2.1 储备物的配制
            4.2.2.2 吸附实验
            4.2.2.3 解吸实验
            4.2.2.4 滴定实验
        4.2.3 表征方法
            4.2.3.1 FT-IR
            4.2.3.2 XPS
            4.2.3.3 EXAFS
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 CNFs的表征
            4.3.1.1 形貌和结构
            4.3.1.2 表面光谱分析
            4.3.1.3 表面滴定分析
        4.3.2 吸附边界
            4.3.2.1 物种分布
            4.3.2.2 吸附边界
            4.3.2.3 CCM模型对吸附边界的定量描述
        4.3.3 吸附等温线
        4.3.4 吸附和解吸
        4.3.5 表面配合物的表征
            4.3.5.1 FT-IR
            4.3.5.2 XPS
            4.3.5.3 EXAFS
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 全文总结与展望
    5.1 全文工作总结
    5.2 论文创新点
    5.3 有待深入研究的问题
致谢
在读期间发表的学术论文



本文编号：3915026