磁性载体快速分离铀的研究

发布时间：2017-05-05 12:00

  本文关键词：磁性载体快速分离铀的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：铀为广泛存在于自然环境中的放射性元素,通过饮用水和食物链等进入人体。正常人体中铀主要来自于摄入的水、食物以及空气。铀摄入人体后,主要蓄积于肝脏、肾脏和骨骼,其损伤表现为放射性损伤和化学损伤,根据剂量的大小,可以引起急性或慢性中毒,诱发疾病,因此铀的分离在放射卫生领域内有重要意义。目前微量铀分离的方法主要有溶剂萃取法、离子交换法、萃取色层法等,这些方法有着各自的特点。随着新材料和新技术的不断开发和应用,建立新型的、高效的、快速的分离方法将会为分离放射性核素奠定十分必要的基础。 磁性载体分离技术是利用表面功能化的磁性载体,借助外加磁场作用实现分离的新技术,此方法集磁分离的简单操作和功能化萃取的高选择性为一体,对放射性核素分离具有选择性高、分离效果好、操作简便、经济成本低、产生二次废物少等优点。 本文合成了磁性颗粒,通过物理包覆作用引入萃取剂磷酸三丁酯(TBP),从而展开功能化的磁性颗粒分离铀的行为研究。主要研究包括以下内容： (1)通过共沉淀法、微乳液聚合、物理包覆三个步骤合成得到磷酸三丁酯包覆的聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性颗粒： FeCl2·4H2O和FeCl3·6H2O在N2保护、碱性条件下滴加油酸制备得到纳米Fe304磁性颗粒。Fe304磁性颗粒与苯乙烯(St)、二乙烯基苯(DVB)等在微乳液体系下聚合得到聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性聚合物颗粒。物理结合磷酸三丁酯(TBP)制备得到磷酸三丁酯包覆的聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性颗粒。 (2)通过多种分析表征方法对TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒进行分析： Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒通过TEM和SEM表征显示该颗粒为球形,其粒径约为1μm左右；运用FT-IR对TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒进行了定性表征,表明通过物理作用,TBP包覆在磁性颗粒表面。VSM磁化曲线显示磁性颗粒具有超顺磁性特征,TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒的比饱和磁化强度Ms=4.32emu/g。热重分析表明TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒中Fe304的含量大约为10%。 (3)优化和研究TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒合成与分离的相关条件 优化了在TBP包覆Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒过程中TBP、乙醇的用量及温度控制。研究了TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒分离低水平铀溶液的行为,包括平衡时间、介质的酸碱性、初始铀浓度和TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒的用量等,获得磁性分离的优化条件。TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒分离50μg/L的铀溶液在20min左右达到平衡,5mol/LHNO3介质中,30mg TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒对铀有较高的分配系数。通过TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒对铀的吸附模型研究,初始铀浓度在0.2mg/L～1mg/L范围内,Freundlich模型符合TBP/Pst-DVB-Fe3O4磁性颗粒的吸附过程,得到Freundlich模型的方程为：Q=0.01186Ct1.2391 通过以上研究,本论文不仅制备获得了磷酸三丁酯包覆的聚苯乙烯二乙烯苯(TBP/Pst-DVB-Fe3O4)磁性颗粒,并优化溶液体系下磁性分离铀的相关条件,得到了较好的分离效果；同时,探讨了磁性颗粒分离铀的吸附模型。
【关键词】：铀 TBP TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒 分配系数 吸附模型
【学位授予单位】：中国疾病预防控制中心
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：R817
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 第一章 引言9-24
• 1.1 铀的来源及其放射毒理效应9-10
• 1.2 铀分离技术10-12
• 1.2.1 溶剂萃取法10-11
• 1.2.2 离子交换法11
• 1.2.3 萃取色层法11-12
• 1.3 磁性分离载体的制备12-18
• 1.3.1 纳米磁颗粒的制备13-16
• 1.3.2 聚合物磁性颗粒的制备16-17
• 1.3.3 磁性颗粒的表面官能化17-18
• 1.4 磁助化学分离的应用18-23
• 1.4.1 生物分离18
• 1.4.2 固定化酶18-19
• 1.4.3 靶向药物19
• 1.4.4 放射性核素的分离19-22
• 1.4.5 磁助化学分离原理22-23
• 1.5 论文的目的、意义和研究内容23-24
• 1.5.1 论文的目的和意义23
• 1.5.2 论文的研究内容23-24
• 第二章 磷酸三丁酯包覆磁性聚合物的制备及表征24-40
• 2.1 引言24-25
• 2.2 实验部分25-28
• 2.2.1 试剂与仪器25-26
• 2.2.2 制备方法26-28
• 2.3 结果与讨论28-38
• 2.3.1 纳米Fe_3O_4磁性颗粒制备原理分析28-29
• 2.3.2 Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒形成原理分析29-30
• 2.3.3 TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒形成原理分析30-31
• 2.3.4 磁性颗粒的形貌表征31-35
• 2.3.5 磁性颗粒的组成分析35-37
• 2.3.6 磁性颗粒的磁性能表征37-38
• 2.4 小结38-40
• 第三章 TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒分离铀的特性研究40-53
• 3.1 引言40
• 3.2 实验部分40-43
• 3.2.1 实验用品与试剂40-41
• 3.2.2 分析方法41-42
• 3.2.3 分离与测量42-43
• 3.3 结果与讨论43-52
• 3.3.1 TBP包覆Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒过程的优化43-45
• 3.3.2 TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒分离铀的影响因素研究45-48
• 3.3.3 Pst-DVB-Fe304与TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒分离铀的比较48-49
• 3.3.4 TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒的解吸研究49-50
• 3.3.5 TBP/Pst-DVB-Fe_3O_4磁性颗粒的吸附模型50-52
• 3.4 小结52-53
• 第四章 结论与展望53-55
• 4.1 结论53-54
• 4.2 存在的问题和建议54
• 4.3 展望54-55
• 参考文献55-59
• 发表文章59-60
• 致谢60

【参考文献】

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本文编号：346274