BiOBr光催化还原CO 2 微观反应机制的理论研究

发布时间：2024-02-22 05:25

　　化石能源不可再生,而且在燃烧的过程中又会排放出大量CO2,带来了严重的环境问题。光催化还原CO2,利用取之不尽用之不竭的太阳能,通过光催化剂,可将空气中的CO2转化为CH4、CH3OH等能源分子,从而实现碳的循环。因此,光催化还原CO2成为物理、化学、以及材料领域中一个非常热门的研究方向。然而,目前光催化剂的转化效率普遍较低,CO2的还原产物种类较多,选择性也不容易控制,探究光催化还原CO2的影响因素和反应机理,从而达到设计和发现新型高效光催化剂的目的显得尤为重要。其中光的吸收利用和表面的吸脱附机理,又是重中之重的两个核心因素。BiOX(X=C1、Br、I)光催化材料具有可见光吸收的带隙和独特的层状结构,而且实验中发现通过表面的调控和自掺杂缺陷的构建,可以调控BiOX材料光催化的效率和选择性,具有很好的代表性。因此本论文选择以BiOBr为研究对象,旨在采用第一性原理的密度泛函(DFT)计算方法,对比分析BiOBr[001]、[010]晶面的表面性质,以及CO2分子在其清洁表面、缺陷表面的吸附性能。具体内容如下:(1)采用第一性原理平面赝势方法研究了 BiOBr体相晶体结构及(010)、...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 光催化基本原理
    1.3 光催化的应用领域
        1.3.1 能源转化功能
        1.3.2 环境净化功能
        1.3.3 其他方面
    1.4 催化还原CO2

        1.4.1 光催化还原CO₂原理
        1.4.2 光催化还原CO₂研究进展
    1.5 选题依据以及研究内容
        1.5.1 选题依据
        1.5.2 研究内容
    参考文献
第2章 理论基础与计算方法
    2.1 薛定谔方程
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 交换-关联能量泛函
        2.2.1 局域密度近似
        2.2.2 广义梯度近似
        2.2.3 密度泛函理论在计算上的局限性
    2.3 VASP计算模块简介
    参考文献
第3章 BiOBr表面原子与电子结构的第一性原理研究
    3.1 研究背景
    3.2 计算方法
    3.3 结构模型
    3.4 结构与讨论
        3.4.1 BiOBr体相结构
        3.4.2 BiOBr表面能带结构与态密度
    3.5 表面能
    3.6 本章小结
    参考文献
第4章 BiOBr表面CO₂分子吸附与活化微观机理研究
    4.1 引言
    4.2 计算方法
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 CO₂分子的吸附与活化
        4.3.2 吸附结构
        4.3.3 吸附能
        4.3.4 电荷转移分析
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 BiOBr缺陷表面CO₂分子吸附与活化微观机理的研究
    5.1 研究背景
    5.2 计算方法
    5.3 结果和讨论
        5.3.1 体相缺陷结构
        5.3.2 体相缺陷结构电子结构
        5.3.3 缺陷表面及电子结构
        5.3.4 缺陷表面吸附CO₂分子
    5.4 本章小结
    参考文献
第6章 总结与展望
    6.1 总结
    6.2 展望
致谢
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本文编号：3906461