Ru/HZSM-5催化剂的制备及对苯二酚催化加氢反应的研究

发布时间：2024-03-09 12:15

　　有机化合物1,4-环己二醇可广泛应用于有机合成和精细化工等领域。在以对苯二酚为反应物催化加氢制1,4-环己二醇的工艺中,由于原料廉价易得,产品1,4-环己二醇具有较高实用性与经济效益。因此研究此工艺路线,无论从经济学角度,还是从加氢反应研究角度,都有着十分重要的意义。本文以不同硅铝摩尔比的HZSM-5为载体,采用沉淀法和化学还原法制备了负载型Ru/HZSM-5催化剂。通过XRD、TEM和BET表征手段分析比较了两种方法对催化剂形貌结构及Ru粒径大小与分散情况的影响。结果表明,两种方法均没有破坏HZSM-5的骨架结构,活性组分Ru粒子以非晶态结构存在。由于在化学还原法中Na BH4还原Ru3+伴随有氢气生成,使得活性组分不易发生团聚,故比沉淀法制备的催化剂中Ru粒径小且分散度高。以对苯二酚催化加氢反应为探针实验,考察了载体HZSM-5硅铝摩尔及各个反应条件对反应物转化率及目标产物选择性的影响,比较分析了两种方法制备的Ru/HZSM-5体系下的最优反应条件。结果表明,硅铝摩尔比对催化性能影响显著,当Si/Al摩尔比为740时,Br?nsted酸含量最小,反应中1,4-环己二醇选择性最高,催...

【文章页数】：58 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 催化加氢反应
        1.2.1 催化加氢反应简介
        1.2.2 芳香族化合物中苯环上的催化加氢反应
    1.3 对苯二酚催化加氢制备 1，4-环己二醇
        1.3.1 对苯二酚
        1.3.2 1，4-环己二醇物化性质及用途
        1.3.3 对苯二酚加氢制备 1，4-环己二醇
    1.4 负载型加氢催化剂
        1.4.1 负载型加氢催化剂的组成
        1.4.2 负载型加氢催化剂的种类
    1.5 论文研究目的、意义及内容
        1.5.1 论文研究目的和意义
        1.5.2 论文研究内容
第二章 Ru/HZSM-5 催化剂的制备、表征和活性评价
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂与气体
        2.2.2 实验设备
    2.3 Ru/HZSM-5 催化剂的制备
        2.3.1 沉淀法制备Ru/HZSM-5 催化剂
        2.3.2 化学还原法制备Ru/HZSM-5 催化剂
    2.4 Ru/HZSM-5 催化剂表征
        2.4.1 X射线衍射分析
        2.4.2 透射电子显微镜分析
        2.4.3 比表面积分析
    2.5 Ru/HZSM-5 催化剂活性评价
    2.6 结果与讨论
        2.6.1 XRD测定结果分析
        2.6.2 TEM测定结果分析
        2.6.3 BET测定结果分析
    2.7 本章小结
第三章 沉淀法制备Ru/HZSM-5 催化剂及对苯二酚加氢反应
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的制备
        3.2.2 对苯二酚催化加氢反应与产物分析
        3.2.3 实验试剂与设备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 硅铝摩尔比（沉淀法）对反应的影响
        3.3.2 温度对反应的影响
        3.3.3 时间对反应的影响
        3.3.4 压力对反应的影响
        3.3.5 Ru负载量对反应的影响
        3.3.6 Ru/HZSM-5 催化剂（沉淀法）的重复性实验
    3.4 本章小结
第四章 化学还原法制备Ru/HZSM-5 催化剂及对苯二酚加氢反应
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的制备
        4.2.2 对苯二酚催化加氢反应与产物分析
        4.2.3 实验试剂与设备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 HZSM-5 硅铝摩尔比（化学还原法）对反应的影响
        4.3.2 温度对反应的影响
        4.3.3 时间对反应的影响
        4.3.4 压力对反应的影响
        4.3.5 Ru负载量对反应的影响
        4.3.6 Ru/HZSM-5 催化剂（化学还原法）的重复性实验
    4.4 本章小结
第五章 不同制备方法催化性能比较及对苯二酚催化加氢反应路径分析
    5.1 前言
    5.2 不同制备方法对Ru/HZSM-5 催化剂形貌结构的影响
    5.3 两种制备方法对对苯二酚加氢反应的影响
    5.4 对苯二酚催化加氢反应路径分析
    5.5 本章小结
结论
参考文献
致谢
附录A 学位期间发表的学术论文及专利目录



本文编号：3923408