针对费托合成的过渡金属复合催化剂构效关系研究

发布时间：2024-06-23 11:25

　　费托合成技术可以将原料煤、天然气、生物质间接转化为清洁液相油品和高附加值化工产品等,因此具有极大的环保价值和能源战略意义。过渡金属基复合材料作为费托合成主导催化剂,其催化性能的调控以及构效关系的揭示很长时间以来一直是研究者关注的热点。而受到费托合成复杂的催化体系和表征手段的限制,对于反应中诸多问题的认知依旧存在不足。因此,本论文利用可控的纳米合成技术,通过合理的变量调控,从催化剂的组装结构、物相构成、局部配位环境三个层次,结合原位和时间序列的非原位表征手段,准确追踪催化剂结构变化过程,循序渐进地揭示催化剂结构对反应性能的影响,从而实现更为深入地理解催化行为本质和指导高效催化剂设计。本论文主要完成工作如下:(1)探究催化剂组装结构对性能影响:Co/Al复合空心球的制备及其在费托合成中的应用。具有多孔中空组装结构的纳米结构混合金属氧化物,由于其优异的催化性能而在环境相关催化领域中具有很大的应用前景。因此,实现这种介孔空心结构的简易制备具有重要意义。在本论文中,通过使用瞬态气溶胶辅助自组装(AASA)方法,成功构建了具有介孔空心球状结构(MHS)的Co3O4-Al2O3复合纳米材料,其主体框...

【文章页数】：154 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１－３活化后的催化剂的ＴＥＭ图像和粒度分布（ａ）?Ｆｅ－ｉｎ－ＣＮＴ催化剂和（ｂ）?Ｆｅ－ｏｕｔ－ＣＮＴ｜３３］

催化剂的结构敏感性一直以来都是人们的关注的重点，包祜原子层面的配位??结构和这里要介绍的组装结构，都会对催化性能产生相应的影＿。比如通过限域??与具有空心孔道结构的ＣＮ丁载体的氧化铁颗粒（图１－３?），相比Ｔ负载／ｌ：ＣＮＴ管外??侧的氧化铁颗粒，具有抗烧结活性颗粒长大而位点丧失....

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山东大学博士学位论文的烃（ｃｏ２除外）。??为了纯化反应后的催化剂的表面，将所有反应后的催化剂在高纯ｎ２气保冷却至室温，然后转换为稀释的〇２?（ｌ％〇２／Ａｒ）钝化０．５?ｈ。随后，我们立ＦＴＳ后样品转移到小瓶中，并在相应表征（ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＸＡＦＳ）之前用Ｎ满保护。??３结果....

图２－３所制备的７０Ｃ〇＿ＭＨＳ催化剂的（ａ）?ＸＲＤ衍射图和（ｂ）?Ｃｏ的２ｐ轨道ＸＰＳ图谱

ａｓ－ｐｒｅｐａｒｅｄ?７０Ｃ〇＿ＭＨＳ；?（ｄ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?（ｉｎｓｅｒｔｅｄ?ｉｓ?ｔｈｅ?ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?ｈｉｓｔｏｇｒａｍ?ｏｎ?ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ），?（ｅ）??ＨＲＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ａｎｄ?（ｆ）?ＳＴＥＭ－ＥＤＳ?ｅｌｅｍｅｎｔａｌ?ａｒ....

图２－８?７０（：０＿丨＾１样品的（３）５￡＾１图像，（的５丁￡［＾疋〇５元素线扫描，?

（ｄ）?ＸＲＤ图谱，（ｅ）?ＥＤＳ图谱。??因此，在上述观察结果的基础上，我们的ｃ〇３ｏ４－ａｉ２ｏ３介孔空心球的形成机??制可以描述为一个简单的＿诱导过程，如图２－１所示。最初，硝酸盐前驱体??（Ｃ〇（Ｎ０３）２和Ａ１?（Ｎ０３）３）均匀分散于含有适量表面活性剂（Ｆ１２７）的乙....

本文编号：3995393