离子液体修饰的金属负载型分子筛（IL-M/ZSM-5）催化环己烷选择性氧化

发布时间：2024-06-30 07:12

　　环己烷氧化合成环己醇和环己酮(KA油)一直是饱和C-H氧化领域的研究热点,但原料环己烷的高稳定性及目标产物KA油的高反应活性致使该反应存在转化率和选择性较低、能耗大等缺陷,因此开发高效稳定的催化剂是其关键突破口。离子液体是一种清洁、高效、温和的良好溶剂介质,具有蒸汽压低、溶解极性物质能力强、热稳定性好、极性高、导电性好等独特的性能,在近十年来受到了各领域的广泛关注。ZSM-5分子筛由于具有独特的晶体结构、适宜的酸性、良好的择形性和热稳定性而被用于某些烃类氧化反应的催化剂。然而其孔径小,使孔腔内形成的大分子产物不易逸出而容易积炭失活,且容易引发副反应而降低选择性。因此,本论文提出了构筑离子液体-过渡金属负载的ZSM-5分子筛催化体系,并应用于环己烷的氧化反应上,旨在利用离子液体层降低产物的深度氧化、阻止分子筛孔内的积碳生成,从而提高环己醇和环己酮的选择性。本文进行了如下主要研究:1.采用 XRD、BET、XPS、FT-IR、TGA、TG-DSC、FESEM 和 HRTEM 等多种表征方法进行分析,结果显示离子液体及金属钴(Co3O4)成功地负载在ZSM-5分子筛上,并考察了负载型催化剂I...

【文章页数】：127 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图３－１产物气相色谱图（Ｃ６ｍｉｍＨＳ〇４－Ｃｏ／ＺＳＭ－５）??

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图３－４?ＺＳＭ－５，Ｃｏ／ＺＳＭ－５和丨Ｌ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５透射电镜谱图??Ｆｉ．３－４?ＨＲＴＥＭ?ｉｍａｅｓ?ｏｆ?ＺＳＭ－５，?Ｃｏ／ＺＳＭ－５?ａｎｄ?ＩＬ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５??

第三章负载离子液体催化剂ｌＬ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５催化环己烷氧化的研宄??一步分析确认，如以下系列图所示。??图?３－３?ＺＳＭ－５，Ｃｏ／ＺＳＭ－５?和?ＩＬ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５?扫描电镜谱图??Ｆｉｇ．３－３?ＦＥＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ＺＳＭ－５，?Ｃｏ／ＺＳＭ－５?ａｎｄ?....

图３－５?Ｃｏ／ＺＳＭ－５线分析能量谱

广东工业大学博士学位论文??Ｃｏ／ＺＳＭ－５内部的负载物增加，这可能是有部分离子液体负载上去，且内部负载物相对??更加均匀，这有利于提高催化剂的催化活性。??由图３－５和图３－６?Ｃｏ／ＺＳＭ－５催化剂表面线分析能量谱图可知：红色代表Ａ１，绿色??代表Ｓｉ，蓝色代表Ｃｏ，紫色代表....

图１??Ｆｉｇ．?３－５?Ｌｉｎｅ?ａｎａｌｙｓｉｓ?ｏｆ?ｅｎｅｒｇｙ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ?ｏｆ?Ｃｏ／ＺＳＭ－５??

ＳＭ－５催化剂的内部及??两侧表面，图３－６谱图中Ｃｏ的含量明显比图３－５谱图中Ｃｏ的含量高很多，因此，??Ｃｏ／ＺＳＭ－５催化剂中的Ｃｏ负载主要分布在分子筛的表面，分子筛的内部分布较少，但??相对还是比较均匀的，这与图３－４分析结果是一致的。??「―－????Ａ１?Ｓｉ??广，....

本文编号：3998530