酸催化糠醇可控缩聚制备运输燃料前体的研究

发布时间：2024-06-30 07:23

　　生物质能源是一种可再生能源,它可以替代化石燃料,减少二氧化碳排放量。针对木质生物质聚合结构、热敏性的特点,经过一系列的化学催化反应可以转化为具有高附加值的化学品和运输燃料。如纤维素经过酸催化可以制备5-羟甲基糠醛、糠醛、糠醇等,所制得的C₅或C₆平台化合物经过扩链、加氢脱氧等得到适合做汽、柴油和航空燃料的烷烃。糠醇是源于半纤维素的生物基平台化合物,本课题组对硫酸催化下,糠醇水相自身缩聚的工艺条件以及糠醇缩聚的反应机理进行了深入研究,明确了糠醇自身缩聚存在阳离子链式聚合和逐步聚合两种反应历程的竞争,但没有给出抑制链式聚合的方法。本论文在此基础上,针对如何抑制分子量快速增长的链式聚合,控制缩合产物分子的碳数分布在C₉-C₂₅范围的可控聚合问题,提出产物和反应体系相分离、引入链转移剂、异相催化(催化剂和反应体系相分离)等反应策略,显著地减少了分子量3000以上的缩聚产物的生成量,提高了糠醇缩聚产物中C₉-C₂₅的选择性。研究了水相中对设备腐蚀性较小的磺酸型离子液...

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
    1.1 研究背景
    1.2 生物乙醇
    1.3 糠醇化合物碳链的增长
        1.3.1 糠醇缩聚制备树脂
        1.3.2 糠醇缩聚制备燃料前体
    1.4 本文的研究思路、研究内容和主要章节内容
        1.4.1 缩聚反应的原料
        1.4.2 本文研究的技术路线
        1.4.3 本文研究内容
        1.4.4 主要章节内容
2 实验和测定方法
    2.1 实验试剂及仪器
    2.2 实验装置
    2.3 实验步骤
    2.4 定量分析方法
        2.4.1 相对质量校正因子
        2.4.2 气相色谱分析
        2.4.3 GC-MS/LC-MS/GPC/IR分析糠醇缩聚产物
3 离子液体均相催化糠醇缩聚反应的研究
    3.1 引言
    3.2 不同因素对离子液体催化糠醇缩聚反应的影响
        3.2.1 不同反应时间下糠醇缩聚反应的实验现象
        3.2.2 温度对糠醇缩聚反应的影响
        3.2.3 催化剂浓度对反应速率影响
    3.3 糠醇缩聚反应单体反应级数及速率方程研究
        3.3.1 糠醇单体缩聚反应级数
        3.3.2 氢离子反应级数
        3.3.3 活化能与指前因子
    3.4 离子液体与硫酸催化糠醇缩聚反应的对比
    3.5 本章小结
4 硫酸均相催化糠醇缩聚反应的研究
    4.1 引言
    4.2 水+乙醇体系中硫酸催化糠醇缩聚反应的研究
        4.2.1 不同浓度乙醇对糠醇转化率的影响
        4.2.2 不同温度对糠醇转化率的影响
        4.2.3 不同硫酸浓度对糠醇转化率的影响
        4.2.4 不同浓度乙醇溶剂对C9-C25选择性的影响
    4.3 水+乙醇体系中糠醇单体缩聚反应的研究
        4.3.1 20 %乙醇溶剂体系中硫酸催化糠醇单体反应级数的研究
        4.3.2 糠醇缩聚反应氢离子反应级数的研究
        4.3.3 糠醇缩聚反应的活化能和指前因子的研究
    4.4 不同溶剂下硫酸催化糠醇缩聚反应的对比
    4.5 缩聚产物结构及分子量的测定
        4.5.1 GC-MS测定缩聚产物结构
        4.5.2 单体与缩聚产物的FTIR谱图
        4.5.3 凝胶色谱测定缩聚产物的分子量
    4.6 本章小结
5 阳离子交换树脂多相催化糠醇缩聚反应的研究
    5.1 阳离子交换树脂
    5.2 不同实验条件对糠醇缩聚反应的影响
        5.2.1 不同溶剂对糠醇缩聚反应的影响
        5.2.2 不同催化剂对糠醇缩聚反应的影响
        5.2.3 不同温度对糠醇缩聚反应的影响
        5.2.4 不同实验条件对糠醇缩聚反应C9-C25的影响
    5.3 糠醇反应动力学的研究
        5.3.1 阳离子交换树脂催化糠醇单体反应级数的研究
        5.3.2 糠醇缩聚反应氢离子反应级数的研究
        5.3.3 糠醇缩聚反应的活化能和指前因子的研究
    5.4 均相催化与多相催化糠醇缩聚反应的对比
    5.5 缩聚产物结构及分子量的测定
        5.5.1 单体与缩聚产物的FTIR谱图
        5.5.2 凝胶色谱测定缩聚产物的分子量
    5.6 本章小结
6 结论与展望
    6.1 本文结论
    6.2 研究展望
参考文献
附录A
附录B
附录C
个人简历与发表论文
致谢



本文编号：3998541