核废料固化与核辐射探测材料结构与性能的计算模拟
发布时间：2022-01-08 03:21
核科学与核技术的发展为人类社会带来了巨大利益。当今世界无论在军事还是核能工业,甚至在工业和医学中放射性材料的使用也非常广泛,但是放射性同位素的生产、使用等也不可避免地带来了某些直接或潜在的危害。核科学技术和公共安全都对核安全提出了越来越高的要求,与之密切相关的核废料固化和核辐射探测材料的研究也成为科学界的热点话题。本文基于密度泛函理论,就近年来在科学界与辐射防护密切相关的核废料固化和核辐射探测材料的结构和性能进行了研究,主要内容如下:1.利用Hubbard U校正的密度泛函理论研究了Pu掺杂在Gd2Zr2O7中的溶解行为,从原子角度揭示了Pu在Gd2Zr2O7中的固化机理。研究结果表明,PuGdZr2O7、Gd2PuZrO7和Gd2Pu1.5Zr0.5O7的形成是放热反应,而形成Pu...
【文章来源】：电子科技大学四川省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：122 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
赝势近似示意图[5]
其中 m 为[0，N-1]内的整数。这样，在第一布里渊区里 k 取分立值，N 越大，k 越密。 此外，在实际的 DFT 计算中，要用尽量少的 k 点得到尽可能精确的积分。对于结构弛豫、弹性常数等性质的计算，通常采用 Monkhorst-Pack 网格 k 点取样[51]，能带结构的计算则使用布里渊区高对称 k 点取样。 2.5 自洽场方法 Kohn-Sham 方程一般通过自洽场方法(Self-Consistent Field，SCF)求解得到体系的电子密度函数，其主要思想是通过电子密度迭代使其逐渐逼近实际电子密度。具体流程如图 2-2 所示：
第三章Pu在Gd2Zr2O7中的固化行为研究17(a)(b)(c)(d)(e)(f)(g)(h)(i)图3-1结构示意图。(a)Gd2Zr2O7；(b)Gd1.5Pu0.5Zr2O7；(c)GdPuZr2O7；(d)Gd0.5Pu1.5Zr2O7；(e)Pu2Zr2O7；(f)Gd2Zr1.5Pu0.5O7；(g)Gd2ZrPuO7；(h)Gd2Zr0.5Pu1.5O7；(i)Gd2Pu2O73.3结果和讨论3.3.1基态性质和混合焓考虑到Pu取代Gd2Zr2O7中Gd和Zr晶格位点可能分别对应于Pu3+和Pu4+，本章首先研究了介于0到8eV之间的PuU值对PuO2和Pu2O3的态密度分布、几何参数、带隙和反应能的影响。U值对PuO2和Pu2O3态密度影响如图3-2所示。对于U=0eV，两种氧化物中Pu5f电子位于费米能级上表现金属态。随着有效U值的增加，PuO2和Pu2O3中的Pu5f电子逐渐局部化，系统体现为绝缘性，这表明对于Pu元素的计算有必要考虑HubbardU校正。为了进一步探索U值的影响，研究了不同的PuU值对PuO2的晶格参数和带隙，Pu2O3的体积和带隙以及2322PuO+1/2O→2PuO反应能的影响，结果如图3-3所示。对于PuO2，较大U值的采用使得计算和实验测量之间具有更好的一致性，在U=7eV时获得的5.388的晶格常数和2.783eV的带隙与实验值非常吻合[71,72]。对于Pu2O3，最小体积随所施加U值单调增加，但普遍小于实验结果的75.493/unitcell，随着有效U值越大，与实验结果的偏差越小[73,74]。实验上，文献报道Pu2O3的带隙宽度为2eV，本章计算利用3-4eV的U值获得与实验吻合的结果[75]。对于
【参考文献】：
期刊论文
[1]从Cu2S到Cu（I）掺杂CdS纳米晶的可控离子交换法制备及光学、电学性能研究（英文）[J]. 刘健,赵宇恒,刘家龙,王守国,程岩,纪穆为,周远敏,徐萌,郝维昌,张加涛. Science China Materials. 2015(09)
[2]Ce4+替代Pu4+的模拟固化体(Gd1-xCex)2Zr2O7+x的合成及结构演变[J]. 赵培柱,李林艳,徐盛明,张覃. 物理化学学报. 2013(06)
[3]室温CdZnTe核辐射探测器研究进展[J]. 李霞,褚君浩,李陇遐,戴宁,孙璟兰,张福甲. 半导体技术. 2008(11)
[4]碲锌镉半导体探测器的研究进展[J]. 陆敏,张建国,沈先荣. 海军医学杂志. 2007(04)
[5]烧绿石固化高放废物的研究进展[J]. 周冠南,周时光,滕元成,楚士晋. 材料导报. 2006(09)
[6]放射性废物固化方法综述[J]. 谭宏斌,李玉香. 云南环境科学. 2004(04)
[7]室温半导体核辐射探测器新材料及其器件研究[J]. 朱世富,赵北君,王瑞林,高德友,韦永林. 人工晶体学报. 2004(01)
[8]新型常温CdZnTe半导体探测器的研制进展[J]. 王效忠,黄平,刘大鸣,许小明,贾向军. 中国原子能科学研究院年报. 2001(00)
硕士论文
[1]GaN和GaAs核辐射探测器的研究[D]. 李凤华.重庆师范大学 2014
[2]分离结晶过程中熔体热毛细对流的三维数值模拟[D]. 张伟.重庆大学 2011
[3]碲锌镉核辐射探测器的电极研究[D]. 张冬敏.四川大学 2007
本文编号：3575798
【文章来源】：电子科技大学四川省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：122 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
赝势近似示意图[5]
其中 m 为[0，N-1]内的整数。这样，在第一布里渊区里 k 取分立值，N 越大，k 越密。 此外，在实际的 DFT 计算中，要用尽量少的 k 点得到尽可能精确的积分。对于结构弛豫、弹性常数等性质的计算，通常采用 Monkhorst-Pack 网格 k 点取样[51]，能带结构的计算则使用布里渊区高对称 k 点取样。 2.5 自洽场方法 Kohn-Sham 方程一般通过自洽场方法(Self-Consistent Field，SCF)求解得到体系的电子密度函数，其主要思想是通过电子密度迭代使其逐渐逼近实际电子密度。具体流程如图 2-2 所示：
第三章Pu在Gd2Zr2O7中的固化行为研究17(a)(b)(c)(d)(e)(f)(g)(h)(i)图3-1结构示意图。(a)Gd2Zr2O7；(b)Gd1.5Pu0.5Zr2O7；(c)GdPuZr2O7；(d)Gd0.5Pu1.5Zr2O7；(e)Pu2Zr2O7；(f)Gd2Zr1.5Pu0.5O7；(g)Gd2ZrPuO7；(h)Gd2Zr0.5Pu1.5O7；(i)Gd2Pu2O73.3结果和讨论3.3.1基态性质和混合焓考虑到Pu取代Gd2Zr2O7中Gd和Zr晶格位点可能分别对应于Pu3+和Pu4+，本章首先研究了介于0到8eV之间的PuU值对PuO2和Pu2O3的态密度分布、几何参数、带隙和反应能的影响。U值对PuO2和Pu2O3态密度影响如图3-2所示。对于U=0eV，两种氧化物中Pu5f电子位于费米能级上表现金属态。随着有效U值的增加，PuO2和Pu2O3中的Pu5f电子逐渐局部化，系统体现为绝缘性，这表明对于Pu元素的计算有必要考虑HubbardU校正。为了进一步探索U值的影响，研究了不同的PuU值对PuO2的晶格参数和带隙，Pu2O3的体积和带隙以及2322PuO+1/2O→2PuO反应能的影响，结果如图3-3所示。对于PuO2，较大U值的采用使得计算和实验测量之间具有更好的一致性，在U=7eV时获得的5.388的晶格常数和2.783eV的带隙与实验值非常吻合[71,72]。对于Pu2O3，最小体积随所施加U值单调增加，但普遍小于实验结果的75.493/unitcell，随着有效U值越大，与实验结果的偏差越小[73,74]。实验上，文献报道Pu2O3的带隙宽度为2eV，本章计算利用3-4eV的U值获得与实验吻合的结果[75]。对于
【参考文献】：
期刊论文
[1]从Cu2S到Cu（I）掺杂CdS纳米晶的可控离子交换法制备及光学、电学性能研究（英文）[J]. 刘健,赵宇恒,刘家龙,王守国,程岩,纪穆为,周远敏,徐萌,郝维昌,张加涛. Science China Materials. 2015(09)
[2]Ce4+替代Pu4+的模拟固化体(Gd1-xCex)2Zr2O7+x的合成及结构演变[J]. 赵培柱,李林艳,徐盛明,张覃. 物理化学学报. 2013(06)
[3]室温CdZnTe核辐射探测器研究进展[J]. 李霞,褚君浩,李陇遐,戴宁,孙璟兰,张福甲. 半导体技术. 2008(11)
[4]碲锌镉半导体探测器的研究进展[J]. 陆敏,张建国,沈先荣. 海军医学杂志. 2007(04)
[5]烧绿石固化高放废物的研究进展[J]. 周冠南,周时光,滕元成,楚士晋. 材料导报. 2006(09)
[6]放射性废物固化方法综述[J]. 谭宏斌,李玉香. 云南环境科学. 2004(04)
[7]室温半导体核辐射探测器新材料及其器件研究[J]. 朱世富,赵北君,王瑞林,高德友,韦永林. 人工晶体学报. 2004(01)
[8]新型常温CdZnTe半导体探测器的研制进展[J]. 王效忠,黄平,刘大鸣,许小明,贾向军. 中国原子能科学研究院年报. 2001(00)
硕士论文
[1]GaN和GaAs核辐射探测器的研究[D]. 李凤华.重庆师范大学 2014
[2]分离结晶过程中熔体热毛细对流的三维数值模拟[D]. 张伟.重庆大学 2011
[3]碲锌镉核辐射探测器的电极研究[D]. 张冬敏.四川大学 2007
本文编号：3575798
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