基于同步辐射X-ray吸收谱的电催化材料设计与反应机理研究

发布时间：2023-05-10 18:02

　　随着化石能源的不断消耗,能源短缺与环境污染等问题也随之凸显。面向清洁能源的探索是缓解当前能源与环境问题的有效途径并具有重要的研究意义。其中,通过电催化反应将二氧化碳、水等分解为高附加值的一氧化碳、氢气等小分子是极具应用潜力的途径。作为典型的电催化剂,贵金属材料具有优异的催化性能,但其价格昂贵、储量少。因此,如何降低贵金属的使用量,以及同时实现高效、稳定的催化功能,是当前研究的焦点之一。与此同时,地球储量丰富的过渡金属材料被认为是一种理想的贵金属替代催化剂,但由于其活性位少、本征活性低等,使得整体性能不佳。高效过渡金属基催化剂的进一步开发亟需在催化活性位精确识别和动态反应过程深入理解的基础上进行理性设计和构筑。针对用于水和二氧化碳分子活化电催化剂中的关键科学问题,本论文聚焦材料的设计和可控合成,发挥同步辐射光源的高亮度和宽频谱优势,利用高分辨的X射线吸收谱方法,系统地研究了电催化材料的局域结构和性能之间的内在联系。同时,结合理论计算和原位X射线吸收谱表征,探索了电催化材料的动态工作过程,揭示了服役状态下真实活性相结构和原子组态,为高效电催化剂的进一步设计提供了实验与技术基础。本论文开展的...

【文章页数】：145 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 3d过渡金属基电催化剂及其在电催化方面的应用
        1.2.1 3d过渡金属基材料的合成方法
        1.2.2 3d过渡金属基材料结构调控策略
        1.2.3 3d过渡金属基材料应用于电催化
    1.3 单原子催化剂及其在电催化方面的应用
        1.3.1 单原子催化剂合成方法
        1.3.2 碳基负载型单原子催化剂应用于电催化
        1.3.3 非碳基负载型单原子催化剂应用于电催化
    1.4 同步辐射表征技术
        1.4.1 同步辐射XAFS简介
        1.4.2 静态XAFS表征
        1.4.3 原位XAFS表征
    1.5 本论文的选题背景和研究内容
    参考文献
第2章 Ni基电催化剂的结构及其电催化氧化反应研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 样品制备
        2.2.2 材料表征
        2.2.3 电化学分析方法
        2.2.4 理论计算方法
    2.3 结果与讨论
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 Co基电催化剂的设计和基于原位XAFS的结构研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 样品制备
        3.2.2 材料表征
        3.2.3 电化学分析方法
        3.2.4 理论计算分析
    3.3 结果与讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 Co/Ni共负载型碳基单原子电催化剂的结构和电催化CO₂还原研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 样品制备
        4.2.2 材料表征
        4.2.3 电化学分析方法
        4.2.4 理论计算方法
    4.3 结果与讨论
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 Pd单原子电催化剂的设计和基于原位XAFS的结构研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 样品制备
        5.2.2 材料表征
        5.2.3 电化学分析方法
        5.2.4 理论计算方法
    5.3 结果与讨论
    5.4 本章小结
    参考文献
第6章 Ru单原子掺杂Ni₅P₄电催化材料结构和电催化水分解研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 样品制备
        6.2.2 材料表征
        6.2.3 电化学分析方法
        6.2.4 理论计算方法
    6.3 结果与讨论
    6.4 本章小结
    参考文献
第7章 全文总结与展望
    7.1 全文总结
    7.2 展望
    参考文献
附录
致谢



本文编号：3813236