基于单颗粒的北京大气颗粒物特征研究

发布时间：2017-03-30 14:08

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【摘要】：华北平原是我国主要的城市、工业和人口聚集地之一,首都北京市就居于平原中部。在过去的几十年里,随着北方工业化进程的快速发展、相关法律法规不健全和管控措施不严格,大量的人为污染物被排放到大气对流层中,并且对重污染地区的区域气候、能见度和人民健康造成了严重影响。为了深入了解不同源排放大气颗粒物对北京市大气环境的影响,从而提出更有效的防污染源控制对策,减少污染,对2014年-2015年春夏秋冬四个季度中国环科院采样点采集的500个样品应用扫描电镜-能谱技术进行研究。根据形态和组成不同将颗粒物分为5大类：矿质颗粒(包含4小类)、碳质颗粒(包含6小类)、飞灰、含硫颗粒和含钾颗粒。结果显示不规则型是矿质颗粒的主要形状,来源为本地/外来土壤、建筑装修扬尘,规则型以二次颗粒尤其是硫钙颗粒居多。碳质颗粒有絮状、片状、球形、细条不规则和网状等多种形态,意味着其来源和组成均有所不同。AQI指数同颗粒物数量变化趋势基本相符；硫钙颗粒在冬夏季雾霾天气均大量出现,而钙镁颗粒数量大量减少。A2D型硫钙颗粒对光照要求高,霾高峰不利于该类颗粒生成。A2B、A2C类硫钙颗粒在为霾过程主要颗粒,A2C类硫钙颗粒主要在霾过程前后期产生。清洁天气下B1絮状烟尘碳质颗粒占比最高,冬季细微B2球形碳质颗粒数量大幅增加。霾天气夏季C1颗粒大量增加,秋冬季细微C2、C3、C4类有机碳颗粒数量较清洁天气增幅均超1000%,且B1、B2元素碳颗粒数量极高。高湿环境和相对高的NOx浓度有助于水溶性颗粒形成,冬季霾天气在大量碳质颗粒表面检测到硫元素,说明小型碳质颗粒作为大气二次反应的核心和媒介,在表面可能发生吸附覆盖作用。S1特殊颗粒仅出现在霾高峰时期,可作为霾特征颗粒物。春季霾过程碳质颗粒在AQI指数达到峰值时反而有所下降,其高占比往往表现在过程开始、结束和霾高峰前后。夏季AQI指数较高时往往碳质颗粒物占比也较高,霾过程不同阶段矿质颗粒中的A2类硫钙颗粒具体类型也有所变化,矿质颗粒占比一度超过60%。秋季A2D类硫钙颗粒外源产生增多,大量的生物质燃烧释放出B1絮状烟尘碳质颗粒和C2、C3两类有机碳,机动车尾气污染居于次席,碳质颗粒占总颗粒比高达80%以上,而过程前后矿质颗粒尤其是硫钙颗粒占比略有增加。冬季燃煤会释放一定的C2有机碳颗粒,但没有C3有机碳颗粒生成。B2球形碳质颗粒数量达至最高,有机碳颗粒随着霾过程加深占比增加,随其消散占比减少。不同季节雾霾天气主导污染颗粒不同,应采取有针对性管控措施。
【关键词】：电子显微分析 雾霾 单颗粒 形态 化学组成
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-14
• 第一章 绪论14-28
• 1.1 大气颗粒物概述14-17
• 1.1.1 大气颗粒物定义14
• 1.1.2 大气颗粒物的粒径分布14-15
• 1.1.3 自然条件下颗粒物的去除15-17
• 1.1.4 气溶胶影响17
• 1.2 环境空气质量标准演变及特点17-20
• 1.3 大气颗粒物研究现状20-25
• 1.3.1 颗粒物分析手段和方法20-22
• 1.3.1.1 全样品分析20-21
• 1.3.1.2 单颗粒分析21-22
• 1.3.2 目前对单颗粒物研究进展22-25
• 1.3.2.1 已有SEM法对北京市大气颗粒物分类及来源识别22-23
• 1.3.2.2 大气颗粒物二次反应研究23-24
• 1.3.2.3 其他国内外单颗粒研究24-25
• 1.4 课题研究的目的和意义25-28
• 第二章 实验部分28-32
• 2.1 样品的采集和储存28-29
• 2.2 样品制作和分析29-30
• 2.3 计算方法30-32
• 第三章 典型颗粒物形貌能谱特征32-38
• 3.1 矿质颗粒35-36
• 3.2 碳质颗粒36-37
• 3.3 其他颗粒37-38
• 第四章 颗粒物数浓度季节性变化趋势38-52
• 4.1 春季颗粒物数浓度变化趋势38-42
• 4.2 夏季颗粒物数浓度变化趋势42-44
• 4.3 秋季颗粒物数浓度变化趋势44-47
• 4.4 冬季颗粒物数浓度变化趋势47-49
• 4.5 小结49-52
• 第五章 清洁\霾天气下颗粒物组成及含量变化52-66
• 5.1 清洁天气下不同季节颗粒物数量及组成变化52-55
• 5.2 重污染天气下不同季节颗粒物数量及组成变化55-59
• 5.3 不同采样季颗粒物平均数量及组成变化59-63
• 5.4 小结63-66
• 第六章 污染发生过程中颗粒物变化趋势66-80
• 6.1 春季霾发生过程颗粒物数量及组成变化66-68
• 6.2 夏季霾发生过程颗粒物数量及组成变化68-72
• 6.3 秋季霾发生过程颗粒物数量及组成变化72-75
• 6.4 冬季霾发生过程颗粒物数量及组成变化75-77
• 6.5 小结77-80
• 第七章 结论80-82
• 参考文献82-88
• 致谢88-90
• 研究成果及发表的学术论文90-92
• 作者和导师介绍92-93
• 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书93-94

【参考文献】

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本文编号：277299