钆离子掺杂的碳量子点的制备和作为磁共振-荧光双模态造影剂的性能研究

发布时间：2017-06-19 23:02

  本文关键词：钆离子掺杂的碳量子点的制备和作为磁共振-荧光双模态造影剂的性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来,钆离子的螯合物和半导体量子点结合构筑双模态造影剂得到了迅速发展。然而,半导体量子点的毒性限制了此类造影剂的推广应用,并且此类造影剂的构筑过程极其复杂。本论文以含钆离子的螯合物与碳量子点结合构筑磁共振-荧光双模态造影剂,并探索了该磁共振-荧光双模态造影剂的结构和性能之间的关系,同时阐述了影响其光致发光性能的因素。1.鉴于碳量子点良好的生物相容性和优异的光致发光性能,将其与可以提供弛豫性能的钆离子结合制备的磁共振-荧光双模态造影剂可实现荧光成像和磁共振成像的优势互补。本文以钆喷酸单葡胺(Gd PM)为前驱体,水热反应温度220℃,保温8 h制备出钆离子掺杂的碳量子点。结果表明,此条件下制备的钆离子掺杂的碳量子点(Gd~(3+)-CQDs)尺寸在0.5~2.75 nm之间对Hela细胞有良好的生物相容性,其量子产率(QY)为7.1%,Gd~(3+)掺杂量为16.7wt%,其纵向弛豫率为9.87 mM-1?S-1,且在365 nm紫外灯光的照射下发出明亮的蓝光荧光。2.通过调节制备条件(碳化时间和碳化温度),本文系统的分析了制备出的双模态造影剂结构和性能关系。Gd~(3+)-CQDs是以无定型碳为主的碳核,并以原子簇的形式存在,每个原子簇有很多小的碳量子点组成(0.5~2.8 nm);Gd~(3+)-CQDs的电子衍射花样呈现出典型的非晶体特性。此外,实验结果表明:在一定范围内,延长水热反应的时间和提高水热反应的温度对于提高原料的碳化程度表现出同样的效果,适度的碳化程度有利于发光能力的显示。Gd~(3+)-CQDs碳核表面仍修饰有羟基(-OH)、羧基(-COO-)等亲水官能团,-OH来自于Gd PM中的葡甲胺结构单元,-COO-的存在也可以说明Gd~(3+)-CQDs中含有以螯合物的形式存在Gd(3+);低水热反应温度时,碳量子点(CQDs)中掺杂的Gd(3+)以螯合态为主,而在高温时,CQDs中会逐渐出现Gd2O3的掺杂;且钆离子的掺杂量与碳量子点的弛豫率表现出正向关系。3.探索影响Gd~(3+)-CQDs光致发光性能的因素,为进一步优化其光致发光性能打下基础。结果表明,体内环境及Gd~(3+)-CQDs合成后不同的后处理工艺对其量子产率有很大的影响。正常人体p H范围内Gd~(3+)-CQDs具有良好的光致发光性能,说明Gd~(3+)-CQDs用于人体造影剂时不会受人体p H的影响。在生理盐水的中Gd~(3+)-CQDs也可以表现出优异的光致发光性能,但当Na Cl的浓度过大时其光致发光能力明显降低。Na BH_4会把Gd~(3+)-CQDs中的-C=O还原成-C-OH,进而降低其光致发光能力。此外元素掺杂也会影响Gd~(3+)-CQDs的光致发光能力,当给电子元素N掺杂时可以提高其光致发光能力。本论文制备的表面被Gd(3+)掺杂的碳量子点表现出优异磁共振-荧光综合性能,Gd(3+)掺杂的碳量子点的构效关系研究为获得高性能的双模态造影剂提供了技术和理论依据。
【关键词】：碳量子点 钆离子 磁共振 荧光 造影剂
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ421.7;R943
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 绪论12-21
• 1.1 引言12-13
• 1.2 造影剂的国内和国外研究进展13-19
• 1.3 选题的意义及主要研究内容19-21
• 1.3.1 选题意义19-20
• 1.3.2 选题的主要研究内容20-21
• 第二章 钆离子掺杂的碳量子点的制备21-34
• 2.1 引言21
• 2.2 实验部分21-26
• 2.2.1 实验试剂21-22
• 2.2.2 实验仪器22
• 2.2.3 Gd~(3+)-CQDs的制备22-23
• 2.2.4 结构表征23-24
• 2.2.5 Gd~(3+)-CQDs的磁共振性能（MRI）24-25
• 2.2.6 Gd~(3+)-CQDs的光致发光性能25
• 2.2.7 细胞毒性25-26
• 2.3 结果与讨论26-33
• 2.3.1 Gd~(3+)-CQDs的尺寸形貌分析26-27
• 2.3.2 Gd~(3+)-CQDs的结构27-29
• 2.3.3 Gd~(3+)-CQDs的光致发光性能29-31
• 2.3.4 Gd~(3+)-CQDs的弛豫性能31-32
• 2.3.5 Gd~(3+)-CQDs的细胞毒性32-33
• 2.4 本章小结33-34
• 第三章 钆离子掺杂碳量子点的结构分析及其对性能的影响34-50
• 3.1 引言34
• 3.2 实验部分34-37
• 3.2.1 实验试剂34-35
• 3.2.2 实验仪器35
• 3.2.3 钆离子掺杂碳量子点的制备35-36
• 3.2.4 表征36-37
• 3.2.5 Gd~(3+)-CQDs的磁共振性能（MRI）37
• 3.2.6 Gd~(3+)-CQDs的光致发光性能37
• 3.2.7 晶体形态分析37
• 3.3 结果与讨论37-48
• 3.3.1 合成条件对Gd~(3+)-CQDs性能的影响37-40
• 3.3.2 Gd~(3+)-CQDs的结构40-45
• 3.3.3 Gd~(3+)-CQDs的结构对磁共振性能的影响45-47
• 3.3.4 Gd~(3+)-CQDs的结构对光致发光性能的影响47-48
• 3.4 本章小结48-50
• 第四章 影响钆离子掺杂碳量子点光致发光性能的因素50-61
• 4.1 引言50-51
• 4.2 实验部分51-53
• 4.2.1 实验试剂51
• 4.2.2 实验仪器51-52
• 4.2.3 化学还原钆离子掺杂的碳量子点52-53
• 4.2.4 pH值的影响53
• 4.2.5 Na Cl的影响53
• 4.2.6 Gd~(3+)-CQDs的光致发光性能53
• 4.2.7 Gd~(3+)-CQDs的紫外-可见吸收53
• 4.3 结果与讨论53-59
• 4.3.1 表面态的影响53-57
• 4.3.2 pH值的影响57-58
• 4.3.3 Na Cl的影响58-59
• 4.4 本章小结59-61
• 结论61-63
• 致谢63-64
• 参考文献64-70
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果70

  本文关键词：钆离子掺杂的碳量子点的制备和作为磁共振-荧光双模态造影剂的性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

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本文编号：463949